随着环境污染加剧和传统化石燃料的逐渐枯竭,氢能作为一种清洁能源,被认为是未来可持续发展的关键。然而,传统水电解制氢受限于析氧反应(OER)较高的过电位和缓慢的动力学,使得能耗较高。相比之下,尿素氧化反应(UOR)因其较低的理论电位和可同步降解尿素废水的优势,成为替代OER的一种理想策略。
最近,重庆理工大学齐学强教授团队联合北京师范大学华青松教授等研究人员,通过一步电沉积法,在碳纸上制备自支撑的双金属硫化物(NiCoS)催化剂,并将其应用于尿素氧化反应中,取得了显著的成果。

作者采用循环伏安电沉积法,在碳纸(CP)基底上原位生长NiCoS催化剂,通过调整电沉积过程的循环次数,制备不同厚度的NiCoS/CP样品。利用X射线衍射、透射电子显微镜、X射线光电子能谱等手段对催化剂的结构和组成进行基础的结构表征。

电化学测试表明,NiCoS/CP在碱性尿素电解液中仅需1.46 V vs. RHE即可达到10 mA cm-2,表现出优异的UOR催化活性。在进一步构建的尿素电解系统中,NiCoS/CP为阳极,铂片为阴极,仅需1.6 V即可达到10 mA cm-2,相比传统水电解节省130 mV的能耗。此外,NiCoS/CP的Tafel斜率为48.02 mV dec-1,远优于单金属硫化物NiS和CoS,展现出更快的动力学特性。自支撑的设计让催化剂直接生长在碳纸上,无需使用粘结剂,降低界面电阻,增强催化活性和稳定性;层状纳米片结构提供了大量的活性位点,增强反应物的吸附和催化效率;Ni和Co的协同作用降低NiOOH的形成电位,促进更多Ni3+的生成,从而加速尿素氧化过程。长期稳定性测试表明,在100小时恒电流测试中,NiCoS/CP仍保持稳定的电流密度,表现出色的耐久性。

该研究不仅为尿素电解制氢提供一种高效低成本的催化剂方案,同时也为尿素废水处理和尿素燃料电池等领域的应用提供新的思路。优化催化剂的组成和微观结构,有望进一步提升其电催化性能,为可持续能源的发展贡献力量。
论文信息
In Situ Electrodeposition Self-Supported Bimetallic Sulfides for Urea Electrooxidation
Yi Zeng, Shun Lu, Haoqi Wang, Mohamed N. Khalil, Qingsong Hua, Xueqiang Qi
文章的第一作者是重庆理工大学的硕士研究生曾羿。
ChemCatChem
DOI: 10.1002/cctc.202500298