▲第一作者：Lei Huang ；通讯作者：Bao Yu Xia
通讯单位：华中科技大学
论文DOI：10.1021/acs.accounts.0c00488
on>针对燃料电池中铂碳催化剂的现状，该团队系统总结了铂基催化剂的结构优化、组分调控、载体升级、及催化剂集成等领域的研究进展。随着人口的增长和巨大的能源需求，化石燃料不断消耗伴随严重的环境和气候问题，对人类社会可持续发展构成了严重威胁。燃料电池是一种先进的能源转换技术，但其广泛发展仍然受限于阴极氧还原催化剂，其中贵金属铂基催化剂不仅决定燃料电池效率和寿命，还影响其成本和推广。因此，研究和理解铂基氧还原催化剂性能退化及其催化性能改善机制十分重要，这对加快高效低铂催化剂的规模化制备和工业化应用，提高关键能源材料及其高水平长寿命服役提供了新的研究思路。● 系统讨论了铂碳催化剂多维度结构优化，多组分组元调控，碳载体及非碳载体升级。● 揭示了高效氧还原催化剂半电池测试和全电池服役的差异及在实际应用中面临的问题。● 总结了铂碳催化剂的催化性能退化原因，明确了铂集成催化剂的协同机制和发展规划。● 梳理了铂基催化剂的发展瓶颈，提出了探究催化剂构效关系和反应机理等研究策略。本文从铂碳催化剂出发，综合考虑了铂催化剂中金属溶解、脱落和团聚，以及碳载体氧化和腐蚀，明确了传统氧还原催化剂的退化机制。结合当前主要的改进策略，回顾了铂基氧还原催化剂不同维度的结构优化、多元合金的组分调控、载体的优化升级、及催化剂集成等领域的研究进展。通过提高原子利用率、多组分协同、连续网络构建、杂原子改性等策略，协同增强铂碳催化剂的催化性能及抗氧化腐蚀能力，获得高效长寿命铂基氧还原催化剂。此外，为了满足铂基催化剂在燃料电池中的实际应用，实现旋转圆盘电极电化学性能到膜电极服役性能的有效转化，明确了催化层传输通道对物质交换、气体输运和电子转移的重要性，提出了集成催化剂的协同机制和规模化制备思路，这为铂基催化剂未来发展和燃料电池推广应用提供了新的思路。尽管铂基催化剂取得了很大进展，但仍然需要全面开发铂基纳米结构、多组分和高熵铂合金催化剂及稳定高效的催化剂载体，这将为集成催化剂的设计提供更多选择。更为重要的是，集成催化剂的设计思想、先进的原位表征技术、催化性能的评估标准、强大的模拟计算，新颖的人工智能以及大数据筛选都将聚焦在铂基氧还原催化剂的开发和应用上，从而满足高效催化剂的规模化制备，膜电极的广泛应用以及对构效关系、反应机理、启停操作系统以及燃料电池中毒问题等科学问题的分析。燃料电池是一个系统性工程，而铂基催化剂至关重要；只有不断创新先进铂基催化剂的创制和系列科学问题解决方案，才能获得高效催化剂并提高燃料电池服役水平和寿命。● X. Tian, X. Zhao, Y.Q. Su, L. Wang, H. Wang, D. Dang, B. Chi, H. Liu, E. J. M. Hensen, X. W. Lou, B. Y. Xia, Engineering Bunched Pt−Ni Alloy Nanocages for Efficient Oxygen Reduction in Practical Fuel Cells. Science 2019, 366, 850.● B. Y. Xia, Y. Yan, N. Li, H. B. Wu, X. W. D. Lou, X. Wang, A Metal−Organic Framework-derived Bifunctional Oxygen Electrocatalyst. Nature Energy 2016, 1, 15006.● A. I. Douka, Y. Xu, H. Yang, S. Zaman, Y. Yan, H. Liu, M. A. Salam, B. Y. Xia, A Zeolitic-Imidazole Frameworks-Derived Interconnected Macroporous Carbon Matrix for Efficient Oxygen Electrocatalysis in Rechargeable Zinc-Air Batteries. Adv Mater 2020, 32, 2002170.● G. Chen, Y. Xu, L. Huang, A. I. Douka, B. Y. Xia, Continuous nitrogen-doped carbon nanotube matrix for boosting oxygen electrocatalysis in rechargeable Zn-air batteries, J Energy Chem 2021, 55, 183-189
