安徽师范大学房彩虹课题组利用十二面体Au纳米碗与Pt的有效复合，将Au的独特局域表面等离子体效应（LSPR）与Pt的电催化性能相结合，构建了一种具有LSPR特性的新型Au/Pt电催化剂。在可见光照射下，显著增强了Au/Pt电催化氧化甲醇的活性及稳定性。
图1. Au/Pt纳米晶的形貌、成分及光学特性 图2. Au/Pt纳米晶在不同条件下的电催化甲醇氧化性能及动力学测试 甲醇燃料电池具有成本低、能量转换效率和密度高、可生物再生等优点，是一种重要的清洁、可持续能源之一。然而，由于缺少有效的催化剂材料，现代燃料电池的能量转化效率与理论值相比仍需大幅提高。而目前已经商用的Pt电催化剂具有催化效率较低、资源短缺、价格昂贵等缺点。因此，不断开发新的增强Pt电催化性能的方法对燃料电池的进一步发展具有十分重要的意义。 LSPR是金属颗粒在光照下产生的电子震荡行为。具有LSPR特性的金属颗粒，在共振光辐射情况下，可显著增强其表面电场分布强度，因而大幅提高金属颗粒的光子俘获能力，从而提高光能利用率。理论而言，当具LSPR特性的金属颗粒与电催化剂复合时，光激发LSPR所产生的热电子和光热效应均可有效促进电催化过程，提高催化性能。 基于此，安徽师范大学房彩虹课题组将Au纳米晶的LSPR特性和Pt的电催化性能结合，设计合成了一种具有LSPR特性的Au/Pt电催化剂（图1）。为了保证颗粒的LSPR特性，该课题组首先制备了具有十二面体结构的Au纳米碗。由于其棱角、碗口边缘及开口处的高曲率半径，该Au纳米晶表现出了较强的LSPR光学特性。值得注意的是，该LSPR特性在Au/Pt电催化剂中仍可得以保留。该催化剂电催化甲醇氧化的性能测试表明，在可见光照射下，Au/Pt的电催化活性提高将近2倍。同时，Au/Pt的催化活性与光照强度存在线性关系，表明该催化剂的电催化活性可以通过增强光照强度得以不断提高（图2）。在本工作中，作者通过对一系列不同条件下Au/Pt电催化甲醇氧化的活性进行比较研究，揭示了电催化性能的增强机制是基于LSPR增强热电子和光热效应的共同作用。再者，在光照下，由于表面局域温度的提高，有利于催化过程中所形成的CO中间体在颗粒表面的脱附，降低了催化剂的毒化效应，从而大幅提高了催化剂的稳定性。 综上所述，通过引入具有LSPR特性的金属颗粒，在光照辅助条件下，可显著提高电催化剂的催化活性和稳定性。这一策略为进一步提高催化剂的催化性能提供了思路，同时也进一步加深了对LSPR增强电催化性能机理的理解。 论文信息： Dodecahedral Au/Pt Nanobowls as Robust Plasmonic Electrocatalysts for Methanol Oxidation under Visible‐Light Illumination Xiaoxiao Xu, Prof. Caihong Fang, Ting Bi, Zhiqing Cui, Guili Zhao, Xiaomin Jiang, Jinwu Hu Chemistry – A European Journal （Chem. Eur. J.）
