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Angew. Chem. :稳定廉价MOF材料的乙炔密堆积实现乙炔/二氧化碳的高效分离

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乙炔作为非常重要的工业气体之一,被广泛用作燃料和生产其他化学品。在乙炔的生产过程中往往伴有二氧化碳等杂质气体,乙炔的纯化是工业中亟待解决的问题。由于乙炔和二氧化碳分子具有非常相近的沸点和动力学尺寸,使得两者的分离十分具有挑战性。传统的分离方法包括溶剂萃取和低温精馏等,存在成本高和能耗大的缺点。相比之下,利用多孔材料实现乙炔/二氧化碳的吸附分离,更为节能环保。


近年来,利用结构调控和引入功能位点(如开放金属位点)等策略,金属-有机框架材料(MOFs)作为吸附剂在乙炔/二氧化碳分离方面已经取得了显著进展,实现了超高的分离选择性;但绝大多数报道的材料存在再生能耗高、稳定性差和成本高昂等缺陷,大大限制了MOF材料的实际工业应用。如何开发兼具高分离性能、高稳定性和低成本的MOF吸附剂至关重要,目前仍具有极大的挑战。

近日,浙江大学材料科学与工程学院钱国栋教授和李斌研究员团队与德州大学圣安东尼奥分校陈邦林教授等合作报道了一种稳定-廉价的铝基MOF材料(CAU-10-H),研究发现该材料由于具有合适的孔限域效应和吸附位点,能够使乙炔分子在孔道中实现密堆积,进而提高材料的乙炔吸附密度和乙炔/二氧化碳的选择性;更重要的是,该材料具有超高化学稳定性、成本低廉和易大规模绿色合成的优点,具有更高的工业应用前景。

该材料具有合适的孔径尺寸,乙炔分子在孔道中能够通过分子间作用力形成团簇从而实现密堆积,实验发现其乙炔吸附密度为目前材料中最高。该密堆积作用机理和强作用位点的缺失导致该材料通过低的乙炔吸附热实现了高的乙炔吸附密度和分离性能,易于材料的循环再生。穿透实验证明了该材料在实际条件下能够实现乙炔/二氧化碳的高效分离,其分离选择系数和乙炔吸附量优有大部分报道的材料。

通过不同酸碱环境下的处理,作者发现该材料的结构保持稳定,具有超高的化学稳定性;与其他MOF材料相比,该材料具有极低廉的原料成本和易于实现公斤级大规模合成的优势,可大大降低MOF材料成本。因此,该材料兼具了高分离性能、高稳定性、成本廉价和易大规模绿色制备的优良特性,是目前综合表现最好的分离材料,使其更接近于实际的工业应用。


该工作不仅实现了乙炔/二氧化碳的高效分离,并且为如何兼顾与平衡MOF材料的分离性能、稳定性和成本问题提供了新的设计范式,也对提高MOF材料在气体分离方面的实际工业应用提供了新的研究视角。

论文信息:

Dense Packing of Acetylene in a Stable and Low-Cost Metal–Organic Framework for Efficient C2H2/CO2 Separation

Jiyan Pei,+ Hui-Min Wen,+ Xiao-Wen Gu, Quan-Li Qian, Yu Yang, Yuanjing Cui, Bin Li,* Banglin Chen,* Guodong Qian*

文章的第一作者是浙江大学的博士生裴继琰和浙江工业大学的温慧敏副研究员。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202110820


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