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Chem. Eur. J. :通过构建异质结调控催化剂表面电场影响催化反应过程

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上海交通大学李新昊团队提出了通过构建异质结调控催化剂表面电场的新概念。该概念可应用于各种异质结催化剂的设计,对于不同的离子转化反应也具有普适性。

高性能电催化剂在能源转换和环境保护领域起着至关重要的作用。为了构建稳定高效的电催化剂,常用方法是设计催化剂的纳米结构以提升物质扩散效率,以及复合导电填料或载体来提高电荷迁移率。除了催化剂中各个组成的自身特性和功能外,不同组成之间的界面协同作用也被认为是影响催化剂性能和稳定性的重要因素。在具有界面协同作用的材料中,具有整流效应的异质结催化剂得到了广泛认可与研究。


表面电场是催化剂的一个重要属性,对催化过程的各个阶段均有影响。通过改变金属和半导体的组成以及结合方式,可以很容易地调控异质结界面的性质。然而,如何通过使用纳米级异质结在宏观尺度上调节催化剂的表面电场尚未得到很好的研究。


上海交通大学李新昊团队提出了通过构建异质结调控催化剂表面电场的新概念。首先,该课题组研究了异质结对表面电场的影响方式,展示了表面电场对其内部异质结整流界面的数量和尺寸的依赖性。在1-50纳米范围内增加金属纳米颗粒的尺寸可以在很大程度上扩展内建电场的影响区域,进一步扩大金属尺寸则无法进一步扩大影响范围。另一方面,实验证据表明在催化剂内部构建更多的异质结结构,可以显著增强催化剂的表面电场。


以析氢反应和硝酸根还原反应等反应为例,该课题组进一步探究总结了催化剂表面电场在催化过程中的影响。通过调控催化剂表面的电场强度和带电属性,底物离子在催化剂表面的吸附可以得到显著的增强。除此以外,实验数据和模拟结果共同表明催化剂的表面电场对降低反应活化能,促进产物脱附等多个方面也发挥着重要作用。


通过构建异质结来调控催化剂表面电场,对于提升催化剂的催化活性非常重要且具有普适性。这有助于拓宽肖特基催化剂在能源转换和环境保护方面的应用,能够简化反应程序,提高催化效率,降低能源消耗。

论文信息:

Tunable Surface Electric Field of Electrocatalysts via Constructing Schottky Heterojunctions for Selective Conversion of Trash Ions to Treasures

Shi-Nan Zhang, Peng Gao, Lu-Han Sun, Prof. Jie-Sheng Chen, Prof. Xin-Hao Li


Chemistry – A European Journal

DOI: 10.1002/chem.202103918


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