on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">寻找一种电化学催化剂来加速可溶性多硫化锂从液态到固态转化为不溶性产物对于抑制锂硫（Li-S）电池中的穿梭效应，从而提高其实际能量密度至关重要。基于此，南开大学王卫超教授和天津大学杨全红教授（共同通讯作者）等人报道了一种利用锰（Mn）基莫来石（SmMn2O5）作为硫氧化还原反应（sulfur reduction reaction, SRR）的模型催化剂，以展示涉及晶格匹配和3d轨道选择的设计规则如何提高催化剂性能。密度泛函理论（DFT）计算表明，与石墨烯相比，LiPS和SmMn2O5之间的锚定相互作用和电荷转移显着增加。进一步的几何结构分析表明，暴露的（001）表面上独特的Mn和O排列（Mn: O=1: 3）与多硫化物中S和Li的分布很好地匹配。16e-反应的模拟表明，与无催化剂石墨烯相比，SmMn2O5催化剂的热力学过电位较低（SmMn2O5为1.14 V，石墨烯为1.70 V），限速步骤不再是Li2S4转化为Li2S2的液-固转换（对于石墨烯），而是Li2S2转化为Li2S的固-固转换（对于SmMn2O5）。LiPS吸附前后Mn原子活性位点的预计态密度（PDOS）表明催化活性源自与反应物中S原子的3p轨道强烈耦合的3d-轨道3dz2和3dx2-y2。作者通过水热法制备了SmMn2O5催化剂，将其安装到锂-硫（Li-S）电池中，并显示出显着的催化活性和优异的循环性能。在0.5 C下进行超过1500次循环后容量衰减率仅为0.04%/每次循环，在低E/S~4.6 μL mg-1条件下初始面积容量高达7.5 mAh cm-2，S含量约为5.6 mg cm-2。总之，本文所提出的晶格匹配和3d-轨道选择对于合理设计具有抑制穿梭效应的实用Li-S电池的高效SRR电催化剂至关重要。Considering the Influence of Polymer-Catalyst Interactions on the Design Rules of a Sulfur Redox Electrocatalyst for Lithium-sulfur Batteries. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202110279.https://doi.org/10.1002/adma.202110279.
