on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">利用太阳光和颗粒半导体光催化剂直接光催化水分解成H2和O2是生成氢气的最简单的方法之一,而且其具有潜在的可扩展性。目前的主要挑战是通过合成低成本的水分解(OWS)光催化剂,能够提供5%或更高的太阳能-氢气(STH)转换效率。然而,只有少数可见光响应(带隙小于2.7 eV)光催化剂能够分解水产H2和O2,并且这些材料的效率较低。基于此,东京大学Kazunari Domen课题组以非晶态Ta2O5·3.3H2O纳米颗粒为前驱体,通过Zr掺杂和控制硝化时间,合成了含较少缺陷(如无晶界或Ta3+物种)的TaON纳米颗粒。

传统的TaON合成采用大的Ta2O5晶体颗粒作为原料,在高温氨气体流下延长硝化时间(10小时或更长时间),形成具有晶界等缺陷的亚微粒TaON颗粒。虽然ZrO2的表面修饰可以降低TaON中的缺陷水平,但表面沉积的ZrO2纳米颗粒占据并因此使TaON表面的一些活性位点失活。在负载上合适的助催化剂和优化反应条件后,研究人员发现这种基于TaON的光催化剂提供了更有效的一步激发OWS性能,与历史数据相比提高了一个数量级以上。更重要的是,这种光催化剂在接近环境压力下使用时也保留了约90%的固有活性,并且在24小时的反应中相对稳定。Enhanced Overall Water Splitting by a Zirconium-Doped TaON-Based Photocatalyst. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202116573