on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">由于绿色生产过程,通过双电子氧还原反应(2e ORR)途径的电催化合成过氧化氢(H2O2)变得越来越重要。基于此,澳大利亚悉尼大学赵申龙教授和中国科学技术大学Hao Tan(共同通讯作者)等人报道了磷化镍(Ni2-xP-VNi)上的阳离子空位作为概念验证,以调节催化剂的物理化学性质,从而实现高效的H2O2电合成。实验测试发现,所制备的富含Ni空位(VNi)的Ni2-xP-VNi电催化剂表现出优异的2e ORR性能。其中,在所有pH条件、广泛的应用电位下,H2O2摩尔分数超过95%,法拉第效率(FE)超过90%。更重要的是,所产生的VNi具有超过50 h的出色长期耐久性,超过了所有最近报道的H2O2电合成催化剂。此外,通过Operando X射线吸收近边光谱(XANES)和同步加速器傅里叶变换红外(SR-FTIR)结合密度泛函理论(DFT)计算表明,优异的催化性能源自于VNi诱导的几何和电子结构优化,从而促进氧吸附到2e ORR有利的“end-on” 构型。作者相信所证明的阳离子空位工程是一种构造具有原子精度的活性多相催化剂的有效策略。Cation vacancy enriched nickel phosphide for efficient electrosynthesis of hydrogen peroxides. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202106541.https://doi.org/10.1002/adma.202106541.