异质组装纳米片薄膜用于电催化OER

<section style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">将不同种类的二维(2D)纳米片絮凝或重新堆积成异质结构纳米复合材料对于开发高性能电极材料和催化剂具有重要意义。然而，缺乏对层序列的分子尺度控制阻碍了电化学活性的增强。

在此，日本国立材料科学研究所马仁志和中南大学刘小鹤等使用氧化物纳米片(如，MnO₂、RuO_2.1、还原氧化石墨烯(rGO))和层状双氢氧化物(LDH)纳米片(如，基于Ni Fe的LDH)进行了静电逐层(LbL)组装，制备了一系列具有各种纳米片组合和序列的单层和双层薄膜，并探索了它们的析氧反应(OER)性能。

具有混合八面体/四面体配位的NiFe LDH纳米片(NiFe LDH_Td/Oh)和导电RuO_2.1纳米片组成的双层膜(RuO_2.1/NiFe LDH_Td/Oh)具有最高的OER催化活性。在300 mV的过电位下，RuO_2.1/NiFe LDH_Td/Oh薄膜的电化学表面积(ECSA)归一化电流密度为2.51 mA cm^-2_ECSA，质量活性为3610 A g^-1，分别比具有絮凝聚集体状的RuO_2.1/NiFe LDH_Td/Oh高2倍和5倍。

基于密度泛函理论(DFT)计算的第一性原理和COMSOL Multiphysics模拟进一步表明，催化性能的提高归因于异质结构中的显着电子耦合效应，其中电子从暴露的NiFe LDH_Td/Oh纳米片转移到下方的RuO_2.1。该研究提供了对在分子尺度精度下对异质组装纳米片薄膜中的氧化还原活性表面层和导电底层进行合理控制和操纵的见解，为构建高效电催化剂提供了指导。

Molecular-Scale Manipulation of Layer Sequence in Heteroassembled Nanosheet Films toward Oxygen Evolution Electrocatalysts. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c09615