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杨阳/冯振兴EES: 实现高效OER/ORR,表面氧化诱导Pd催化剂与载体之间的强相互作用功不可没!

on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">由于铂族金属(PGMs)催化剂优化的电子结构和高利用率,利用强金属-载体相互作用(SMSI)效应来促进催化剂对氧还原反应(ORR)的活性具有优异前景。此外,与传统碳载体相比,金属氧化物作为PGM的替代载体促进了内在活性并提高了耐用性。然而,目前仍需要解决金属/载体界面处受限的物质和电子转移问题。

在此,为了加强金属/载体界面的相互作用并提高PGM的利用效率,中佛罗里达大学杨阳俄勒冈州立大学冯振兴等制备出超低Pd负载的表面氧化PdNiMnO多孔膜(PdNiMnO-PF)。

Mn掺杂旨在使用简便的阳极氧化法促进表面氧化,该法使得Pd和载体之间产生充分暴露的界面,增强Pd/氧化载体界面处的SMSI效应以提高ORR性能。此外,Ni既可作为析氧反应(OER)的活性成分,又可作为稳定Pd的功能载体,使PdNiMnO成为锌-空气液体电池(ZAFB)的双功能催化剂。
由于Pd/NiMnO界面上的电荷转移加速导致Pd和含氧的NiMnO-PF之间的相互作用增强,进而导致ORR活性增强。此外,在Pd活性位点周围形成的含氧相可以作为二次吸附位点,降低反应能垒。
另一方面,NiMnO是OER的活性成分,使PdNiMnO-PF双功能ORR/OER活性能够用于ZAB应用。因此,ZAFB(PdNiMnO)显示出211.6 mW cm-2的最大功率密度和超过2000小时的出色循环稳定性,并在10 mA cm-2电流密度下具有最小电压间隙(0.69 V),优于最先进的催化剂。
Surface Oxygenation Induced Strong Interaction between Pd Catalyst and Functional Support for Zinc-air Batteries. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D1EE03972E


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