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熊宇杰/高鹏/叶伟ACS Catal.: 剖幽析微:揭示界面水结构在炔烃电化学半氢化中的作用

on style="white-space: normal; margin-bottom: 1.5em; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">炔烃选择性半氢化为烯烃是制造精细化学品、高分子材料、药物和香料的重要工艺。直接从含质子溶剂(如水)中提取氢气进行氢化反应的电化学半氢化(ECSH)是热半氢化(TSH)的理想替代方法。虽然ECSH中的直接质子偶联加氢避免了氢气的生产、储存和运输过程,并缓解了安全问题,但受低转化率和产物选择性阻碍了该方法的发展。

近日,中国科学技术大学熊宇杰杭州师范大学高鹏叶伟等通过原位拉曼光谱表征揭示了ECSH中界面水结构的作用,以设计出高活性和选择性ECSH的催化剂。
为了增强拉曼信号,具有表面等离子体特性的超薄PdFe纳米片(NS)被用作研究的催化剂模型。研究表明,在电场下位于双电层中的界面水层的结构可以通过Fe掺杂来调制,Fe掺杂促进在催化剂/水界面形成悬空O-H水和三面体配位水,这导致水分子的解离,从而加速连续的半氢化,特别是,主要的三面体配位水提高了烯烃生产的选择性。
具体来说,界面水层削弱了烯烃的吸附,将*H2C=CH-R转化为*H3C=CH-R的能垒提高,抑制烯烃过度氢化为烷烃,进一步提高了烯烃生产的选择性。因此,受益于调整的界面水结构,PdFe NSs的半氢化活性和选择性同时得到提高,PdFe纳米片在流通池中可以维持连续264小时的电解,并具有大的炔烃产量。这项工作从界面水结构的角度为设计高效、选择性和耐用的 ECSH 电催化剂提供了新的见解。

Unraveling the Role of Interfacial Water Structure in Electrochemical Semihydrogenation of Alkynes. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c00430


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