石墨炔上负载的Pt0原子用于pH通用甲醇氧化反应

直接甲醇燃料电池(DMFC)被认为是最有前景的高能量密度能量转换装置之一，其中铂基催化剂被用作高效甲醇氧化反应的最有效的电催化剂。然而，此类贵金属催化剂存在成本高、易中毒、商业应用受限等缺陷。因此，人们期待低成本、抗中毒催化剂的设计和开发。

在这里，中科院化学研究所李玉良、香港理工大学黄勃龙和山东大学薛玉瑞等巧妙地使用N掺杂石墨炔(NGDY)制备了零价铂原子催化剂(Pt/NGDY)，该催化剂表现出优异的活性、高pH适应性和对MOR的高CO耐受性。

Pt/NGDY催化剂在宽pH范围内表现出优异的性能，包括高比活度和质量活度。例如，Pt/NGDY在碱性、酸性和中性条件下对MOR的质量活度(比活度)分别为1449 mA mg_Pt^-1(154 mA cm^-2)、296 mA mg_Pt^-1(29 mA cm^{- 2})和110 mA mg_Pt^-1(22 mA cm^-2)，分别是Pt/C的5倍、29倍和8倍。此外，Pt/NGDY催化剂在MOR中也表现出强大的稳定性和抗CO中毒，优于商用20 wt% Pt。

实验结果和理论计算表明，NGDY上的高Pt负载是由于NGDY失去对称性和电子同质性而实现的，这允许更多的Pt锚定在不同的位置；具有不同电活性的不同Pt位点的协同作用不仅促进了电子向MOR中间体的转移，而且还改善了对CO中毒的抑制，从而提高了耐久性。这项工作为通过高负载策略实现与MOR中的纳米颗粒性能相当的单原子催化剂提供了具体例子。

Highly Loaded Independent Pt⁰ Atoms on Graphdiyne for pH-General Methanol Oxidation Reaction. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202104991