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孙毅飞/邵宗平AFM:高构型熵活化晶格氧在钙钛矿电催化剂上形成O2

具有元素复杂性和成分多样性的单相氧化物(single-phase oxides),通常被称为高熵氧化物(high entropy oxides),其特征是多金属元素以等原子浓度均匀分散。高熵氧化物的不寻常特性赋予了它们在清洁能源相关电催化中的潜在应用,但是构型熵与催化机理之间可能存在的基本关系仍未得到很好的理解和确立。

基于此,厦门大学孙毅飞副教授和南京工业大学邵宗平教授等人报道了一种由硼(B)位点中的五种等摩尔金属(Mg、Mn、Fe、Co和Ni)组成的高熵钙钛矿钴酸盐(high entropy perovskite cobaltate)被用作析氧反应(OER)的电催化剂。

在文中,作者通过溶胶-凝胶法制备了一种高熵钙钛矿钴酸盐,其B 位点具有五种等摩尔金属Mg、Mn、Fe、Co和Ni,并且评价了OER电催化性能。其中,构型熵被认为是降低Co用量、增强本征反应性和调整OER机制的有效解决方案。最高的构型熵使用的电解质具有低Co含量(20 mol%)、最佳OER活性,在10 mA cm-2的电流密度下具有320 mV的过电位和45 mV dec-1的低Tafel斜率,优于其他具有更高Co浓度的电解质。

通过X射线光谱研究,揭示了不同阳离子之间的协同电荷交换效应和新氧空穴态的形成。结合计算和实验结果揭示了一个谜,即高构型熵导致阳离子的随机占据,促进表面重构,并有利于形成稳定的表面氧空位。由于这些优点,O2的形成被发现通过晶格氧机制在动力学上是有利的。该工作将为指导氧化物电催化剂的合理设计提供一个新的平台,以实现多样化的多相催化过程。

High Configuration Entropy Activated Lattice Oxygen for O2 Formation on Perovskite Electrocatalyst. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202112157.

https://doi.org/10.1002/adfm.202112157.


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