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颜清宇/余桂华/闫春爽ACS Nano: 实现InOOH高效尿素合成,试试“缺陷工程”

on style="white-space: normal; margin-bottom: 1.5em; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">作为最重要的有机化学品之一,尿素(CO(NH2)2)具有高氮含量,极大地支撑了全球农业和社会发展。迄今为止,尿素的工业生产依赖于氨(NH3)和二氧化碳(CO2)之间的反应,这种反应发生在极端条件(150-200 °C和150-250 bar)下。由于N≡N三键断裂的障碍源于极高的键能(941 kJ mol-1),因此通过Haber-Bosch工艺生产的工业NH3约占全球能源的1-3%消耗并伴随着大量的CO2排放,故在环境条件下通过电催化方法从硝酸盐和二氧化碳合成尿素是一种非常可持续的方法,但这种方法仍然缺乏具有高催化效率的电催化剂。

基于此,南洋理工大学颜清宇德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华哈尔滨工业大学闫春爽等报告了在环境条件下使用二氧化碳和硝酸盐作为反应物的具有氧空位(VO)缺陷工程的羟基氧化铟(InOOH)催化剂用于电催化尿素合成。
操作同步辐射的理论计算-傅里叶变换红外光谱(SR-FTIR)证明*CO2NH2质子化被确定为整个尿素形成过程的PDS;在VO缺陷工程的驱动下,由于In-O键在不饱和In原子上的优先断裂,PDS的能垒降低,这反过来又提高了InOOH的电催化性能。理论计算证明,VO工程可以调节原子表面活性的局部电子结构,以促进电催化尿素的生产。
此外,氧空位重新配置了表面铟活性位点的电子结构,从而降低了*CO2NH2转化为*COOHNH2的能垒,实验也进一步证明VO不仅可以促进尿素合成的电催化C-N耦合,还有助于抑制竞争性HER过程。
该催化剂(VO-InOOH)在0.1 M KNO3介质中施加-0.5 VRHE的电压下具有592.5 μg h-1 mgcat-1的平均尿素产量,同时具有51.0%的高法拉第效率(FE)。这项工作突出了通过缺陷工程和C-N耦合实现可持续尿素合成的可行方法,对于合成各种高附加值化学品具有巨大潜力。
A Defect Engineered Electrocatalyst that Promotes High-Efficiency Urea Synthesis under Ambient Conditions. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c01956


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