on style="white-space: normal; margin-left: 8px; margin-right: 8px; margin-bottom: 1em; line-height: 1.75em;">由可再生电力驱动的CO2直接电化学转化为CO产品被认为是一种在解决全球能源问题的同时减少CO2排放的新兴策略。然而，开发具有高法拉第效率(FECO)和高电流密度的低成本高效电催化剂仍然是一个巨大的挑战。近日，北京科技大学姜建壮和孙婷婷等报道了一种坚固的单镍原子位点电催化剂。对于该催化剂，孤立且致密的单原子Ni-N3位点锚定在高度缺陷的分级微介孔碳(Ni-SAs/HMMNC-800)上，以增强电荷传输和更多暴露的活性位点。Ni-SAs/HMMNC-800催化剂表现出优异的电催化CO2RR活性和选择性，达到超高FECO(在-0.7 V vs RHE 时≈99.5%)，大JCO值(13.0 mA cm-2)，高TOF(2939.2 h-1)，以及在长周期CO2RR下的高耐用性。其显著的催化性能可能得益于其增强的微中孔率，大大提高了电荷转移能力和活性位点的可及性，以及单原子Ni-N3物种作为电催化反应的活性位点。实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，孤立的Ni-N3位点与邻近缺陷的协同作用能够促进关键中间体COOH*生成并降低其能垒，同时抑制竞争性HER从而增强CO2电转化为CO的效率。在这项工作中设计和研究的一种坚固的Ni单原子中心电催化剂，不仅激发了原子分散催化剂在CO2电还原方面的更大潜力，而且突出了金属中心附近缺陷工程在开发用于多种电化学反应的单原子中心催化剂中的巨大作用。Atomically Dispersed Ni-N3 Sites on Highly Defective Micro-Mesoporous Carbon for Superior CO2 Electroreduction. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202107997
