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余家国/邝攀勇/陈浩铭ACS Catal.:Pt-Ru二聚体电催化剂助力HER

on style="white-space: normal; margin-left: 8px; margin-right: 8px; margin-bottom: 1em; line-height: 1.75em;">双原子催化剂(dual-atom catalysts, DACs)利用金属(I)-金属(II)二聚体结构中的相邻金属中心来实现功能互补性和比单原子催化剂(single-atom catalysts, SACs)更灵活的活性位点,因而引起了研究人员相当大的兴趣。

基于此,中国地质大学(武汉)余家国教授和邝攀勇副教授、国立台湾大学化学系陈浩铭副教授(共同通讯作者)等人报道了Pt1Ru1二聚体中的协同效应和电子再分配效应可以同时加速H2的产生并提高催化剂的活性。
所制备的Pt1Ru1/NMHCS-A表现出相当低的22 mV过电位(η10)即实现10 mA cm-2的电流密度,在50 mV过电位下具有3.49 A mg-1的高质量活度,在200 mV过电位下周转频率(TOF)为74.14 H2 s-1
此外,在0.5 M H2SO4溶液中连续进行10000次循环伏安(CV)循环后,η10略有增加了3 mV,大大优于商用20 wt % Pt/C基准和纳米颗粒对应物
通过光谱研究和密度泛函理论(DFT)计算证实,在Pt1Ru1/NMHCS-A中形成了C1-Pt-Ru-N2配位结构,并揭示了Ru对Pt原子的电子再分布效应。
随着Ru原子调节电子重新分布,作为活性位点的Pt原子表现出强大的吸附和还原质子的能力,从而导致最佳的HER活性。该工作为金属(I)-金属(II)二聚体的制备和精确调控其电子结构以实现优异的催化活性提供了建设性指导。
Pt-Ru Dimer Electrocatalyst with Electron Redistribution for Hydrogen Evolution ReactionACS Catal., 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c00851.
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00851.


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