分子筛限域单原子催化剂已在催化加氢、水解和异构化等反应中展现了良好的应用前景。然而传统封装限域过程中，单原子在分子筛结构中的位置较难精确定位，从而为阐释催化构效关系带来较大困难，极大影响了进一步高效设计分子筛负载单原子基催化剂。 近日，中山大学的陈强副教授，武汉纺织大学的刘磊教授、深圳大学的叶陈良博士和石油化工科学研究院邢恩会博士等合作，通过一种新的模板剂占位法，成功设计并合成出了一种具备高选择性，高抗中毒能力的Y分子筛SOD笼限域的单原子铂贵金属催化剂。在原位合成过程中，设计模板剂氯化胆碱占位Y分子筛超笼，驱使乙二胺配位的铂前驱体进入SOD笼，再通过控制焙烧和还原温度，成功制备出Y分子筛SOD笼定位限域铂单原子催化剂。表征分析结合DFT计算表明，SOD笼限域的铂单原子位定位于SOD笼的六元环平面中，且被两个氧原子配位。
以工业应用中较为重要的苯乙炔选择性加氢制备苯乙烯为例，该单原子型催化剂在加氢反应中展现了良好的催化选择性和稳定性。尤其，该催化剂表现了非常好的抗噻吩和抗一氧化碳中毒性能。当采用噻吩预处理该催化剂或者在苯乙炔加氢过程中原位加入噻吩，均不会对催化反应的速率造成太大影响。相反，传统浸渍法制备的Pt/Y型催化剂，则容易被噻吩中毒，催化速率出现急剧下降。类似抗硫中毒，当该催化剂被一氧化碳预处理或者原位加入时，催化活性也不会出现明显下降。表现出如此好的抗中毒性能，这主要得益于单原子铂被SOD笼平面六元环中两个氧原子配位这种独特的结构，其可较大的减弱噻吩和一氧化碳同单原子铂的相互作用。该工作发展了一种新的分子筛封装限域单原子的方法，同时丰富了单原子催化理论。 论文信息 Template Guided Regioselective Encaging of Platinum Single Atoms into Y Zeolite: Enhanced Selectivity in Semihydrogenation and Resistance to Poisoning Dr. Qiang Chen, Pai Peng, Ganjun Yang, Yanzhi Li, Mengxi Han, Yaozong Tan, Dr. Chengxi Zhang, Dr. Junwen Chen, Dr. Kun Jiang, Prof. Lei Liu, Dr. Chenliang Ye, Dr. Enhui Xing 文章中中山大学硕士生彭湃、杨淦钧、李彦之、韩孟熹等参与了工作。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202205978
