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ChemCatChem:过渡金属掺杂的ZnFe2O4催化剂热催化CO2加氢

化石燃料的广泛使用导致了CO2的大量排放,这会加速全球变暖的进程并带来更严重的生态灾难。在这样的背景下,通过热催化CO2加氢的方式,将CO2转化为CO、甲烷、甲醇、高碳烃类等能源物质便成为了一条减少CO2排放、实现CO2再利用的有效途径。科学界经过广泛的研究后,发现了铁基催化剂具有较高的CO2转化率以及突出的C2+烃类产物选择性,同时,多种过渡金属助剂和碱金属助剂被引入研究,其中Zn的引入会生成具有尖晶石结构的ZnFe2O4,这可以提高催化剂的稳定性,并增加CO2的转化率。基于以上的基础,当前碱金属的引入对ZnFe2O4基催化剂活性的提高已有较多的研究,但过渡金属引入到ZnFe2O4中用于CO2加氢仍需进行系统的探索。


针对以上现状,南京信息工程大学蔡炜课题组通过简单的有机燃烧法制备了一系列过渡金属(Co、Cu、Ni、Mn)掺杂的蜂窝状结构ZnFe2O4催化剂,并测试评价了所有催化剂的CO2加氢性能,旨在探究过渡金属引入ZnFe2O4后对催化活性带来的影响,同时利用XRD、XPS、SEM、TEM、BET、H2-TPR、CO2-TPD、理论计算等多种表征手段建立了这些催化剂的结构-活性关系。结果表明,过渡金属大部分分散在ZnFe2O4表面,少部分以替代形式掺杂到ZnFe2O4晶体结构中,过渡金属的引入会增加ZnFe2O4的BET比表面积,但对其形貌影响不大。在催化剂的CO2加氢测试中,除了Mn的引入会产生负作用外,Co、Cu、Ni的引入均可以提高催化剂的各项性能指标,其中Co掺杂的ZnFe2O4催化剂具有最高的CO2转化率、C2+选择性、C2-C4时空产率和烯烷比,数值分别为42.12%,81.26%, 34.64mmol·gcat-1·h-1和0.4,XRD和XPS结果表明这是因为Co可以提高催化剂的Fe-C含量,从而同时促进CO2加氢过程中的RWGS反应和F-T合成,此外,理论计算证实了引入的Co还可以作为额外的活性中心来促进CO2的活化和解离。


本研究内容和研究结论将为热催化CO2加氢催化剂的开发提供新的实验依据和理论指导。



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文信息

Fabrication of Transition Metal (Mn, Co Ni Cu)-Embedded Faveolate ZnFe2O4 Spinel Structure with Robust CO2 Hydrogenation into Value-added C2+ Hydrocarbons

Prof. Wei Cai, Hongjie Han, Chenyao Hu, Caichao Ye, Yan Cao, Yi Wang, Junxiang Fu, Yunxia Zhao, Yunfei Bu


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202201403




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