甲烷的干法重整（DRM，CH4+CO2=2CO+2H2）可以消耗两种主要的温室气体并将其转化为合成气。然而，由于CH4中C-H和CO2中C=O的高键能，DRM显示出非常大的正焓。
作为一种更节能环保的方法，太阳能驱动的DRM有望引入新的活化工艺，降低反应温度，防止催化剂烧结和焦化。然而，它仍然缺乏一种有效的方法来协调调节反应物的活化和晶格氧迁移。基于此，北京大学徐东升团队设计了Rh/LaNiO3用于太阳能驱动DRM的高效光热催化剂。表面电子和化学性质的表征以及理论分析表明，Rh/LaNiO3对CH4和CO2的强吸附、光诱导金属间电荷转移（MMCT）过程和高氧迁移率共同使其具有优异的太阳能驱动DRM性能。Rh/LaNiO3在1.5W cm-2的光强度下对H2的产率为452.3mmol h-1gRh-1，对CO2的产率为527.6mmol h-1GRh-1，具有优异的稳定性。此外，在3.5W cm-2的光强度下，实现了10.72%的显著光化学能量效率（LTCEE）。光照下的原位实验证明了，Rh/LaNiO3对CH4和CO2的强吸附效果、光诱导金属间电荷转移（MMCT）过程能够参与光驱动DRM反应并促进CO2的转化效果。理论计算表面，钙钛矿型的Rh/LaNiO3催化剂具有更强的高氧迁移率都有助于降低DRM反应的活化势垒。总之，该工作设计了Rh/LaNiO3作为太阳能驱动DRM的催化剂，其中光电活化过程大大降低了活化能，并提高了转化效率。在该催化体系中，高比例的氧空位和Rh与LaNiO3之间的相互作用促进了反应物的吸附和活化。此外，光诱导的MMCT和LaNiO3的高氧迁移率都有助于降低DRM反应的活化势垒。这项工作强调了反应物活化和氧迁移对DRM反应的重要性，并为设计低温DRM催化剂提供了一种替代思路。Highly Efficient Solar-driven Dry Reforming of Methane on a Rh/LaNiO3 Catalyst through a Light-induced Metal-to-metal Charge Transfer Process. Advanced Materials,2023, DOI:10.1002/adma.202303654
