锂离子电池已被广泛应用于电动汽车、手机、笔记本电脑等。为了实现更高的能量密度和更长的循环寿命，开发新型锂离子电池负极材料至关重要。相比于传统石墨负极材料，金属配合物具有结构和性能高度可控的优势，具有成为新型高性能锂离子电池负极材料的潜力。

近日，南开大学师唯课题组设计合成了基于金属配合物的氢键框架材料（Co/Ni-OPCA），实现了低电压下可逆、高效和稳定的锂离子存储。多重氢键的存在降低了单核配位基元的溶解度，利于锂离子的扩散与储存，同时这种独特的氢键网络结构提高了储锂活性位点的利用率。该配合物表现出良好的电化学性能，在100 mA g^-1的电流密度下循环200圈可保持801 mAh g^-1的容量。

本文选用了一种具有多重锂离子存储活性位点的配体（3-羟基-2-吡嗪甲酸）与Co/Ni进行配位合成了两种同构的配合物Co/Ni-OPCA。该配合物的最小结构单元由一个金属中心、两个有机配体、两个配位水和两个游离水分子组成，通过水分子与有机配体之间的氢键连接形成三维网状结构。由于多重氢键作用，该框架在140 °C下仍能保持稳定。

基于有机配体中的多重活性位点（-OH, -COOH, -C=N），Co/Ni-OPCA作为锂离子电池负极材料展现出较高的比容量。其中，Co-OPCA展现出更好的倍率性能以及容量保持率。

作者通过DFT计算研究了氢键网络及金属中心对锂离子存储性能的影响。结果表明，引入氢键网络显著降低了化合物的带隙，提高了反应活性。Co在费米能级上具有比Ni更多的电子，因此Co-OPCA具有更高的电荷密度，每个结构单元可多结合锂离子从而提高储锂性能。

该工作揭示了氢键网络和金属中心对金属配合物材料电化学性能的影响，从配位化学的角度为先进锂离子负极材料的设计提供了支撑。