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​南航常焜教授AM:非木质素基质构建气固界面增强光热催化水蒸气裂解

半导体材料的光响应能力有限,阻碍了太阳能驱动的水分解技术的发展。尝试利用近50%的红外辐射进行光热协同和催化反应增强,但液相反应中的热损失导致能量转换效率低。


基于此,南京航空航天大学常焜教授等人报道了利用光热驱动催化的水裂解系统,在水-空气界面处设计了K-SrTiO3负载TiN硅棉。测试发现,该气-固体系在1个太阳照射下,析氢速率达到275.46 mmol m-2 h-1,太阳能制氢效率为1.81%,是液态水裂解效率的2倍以上。
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通过DFT计算,作者模拟了液相和气相*H2O分子在K-STO催化剂上的吸附,以及不同相间氢原子(*H)的吸附和H2的生成。作者计算了298、323、373 K(液态水完全转化为水蒸气)三个步骤的自由能变化,在液-固体系中,液体*H2O的吸附过程是一个上坡反应,上坡反应是该反应的速率决定步骤。而气态*H2O的吸附过程为下坡反应,对比液态水,气-固界面的能垒更低,催化剂表面更容易吸附蒸汽。
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此外,*H2O和*H的吸附能随着温度的升高而降低。在液-固体系中,*H2O和*H的吸附能分别为0.725和0.425 eV(298 K)、0.540和-0.276 eV(323 K),温度升高到373 K时,吸附能分别下降到0.372和0.201 eV,表明温度是影响催化过程的重要因素。在相同温度下,气相的吸附能低于液相,表明气-固光热催化工艺更适合该反应,引入气相是提高催化体系整体性能的关键。
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Non-Lignin Substrate Constructing the Gas-Solid Interface for Enhancing the Photothermal Catalytic Water Vapor Splitting. Adv. Mater., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202305535.




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