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Angew. Chem. :类神经元结构的有机硅纳米线@蒙脱石超疏水纳米填料助力宽温域PEO基复合固态电解质

先进固态锂金属电池对促进纯电动汽车、航空航天等领域快速发展,保障“碳达峰、碳中和”目标的实现具有重要意义。固态电解质作为固态锂金属电池的核心部件之一,是实现其高能量密度、高安全性及规模化生产的重要保障。在诸多固态电解质中,聚氧化乙烯(PEO)复合固态电解质兼具无机电解质和聚合物电解质的优点,极具规模化实际应用前景,但室温离子电导率低等问题严重制约了固态锂金属电池的商业化应用。


近日,受神经元结构及其对信号高效传输、处理和存储方式的启发,中国科学院兰州化学物理研究所张俊平团队基于蒙脱石和有机硅烷的水解缩合,原位可控合成了具有类神经元结构的有机硅纳米线@蒙脱石(SNFs@MMT)纳米填料,构建了适用于宽温域锂金属电池的PEO基复合固态电解质(PEO/SNFs@MMT)。



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图1. 类神经元结构纳米填料的设计及制备。

与已报道的填料相比,类神经元结构纳米填料有以下优点:(i)可在复合固态电解质中的不同方向上形成大量长程连续的离子通道,实现了快速且均匀的锂离子传输;(ii)更易与锂盐和聚合物发生 Lewis 酸-碱相互作用,促进锂盐解离,增加自由锂离子数量;(iii)错综复杂的分支结构能最大限度地提高SNFs@MMT的补强效果。

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图2. 锂离子的传输性能。

SNFs@MMT可有效提高 PEO 基复合固态电解质的离子电导率(4.9 × 10-4 S cm-1,30 ℃)、锂离子迁移数(0.63)、氧化稳定性(5.3 V)和机械性能。

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图3. 锂离子的传输机制。

结合分子动力学和DFT理论计算,揭示了锂离子在PEO/SNFs@MMT复合固态电解质中的传输机制。在复合固态电解质中,SNFs@MMT可在不同方向上形成大量的类突触连接,为快速且均匀的锂离子传递提供了大量通道;同时,SNFs@MMT与锂离子间的相互作用,有效增加了SNFs@MMT和PEO界面处的锂离子浓度,从而实现了快速且均匀的锂离子传输。

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图4. 规模化制备及应用。

基于上述研究结果,采用传统的浆料涂覆工艺,实现了PEO/SNFs@MMT 复合固态电解质的规模化制备。以其组装的软包电池可在反复弯曲、折叠、切割,甚至在空气中冲压后仍能保持正常工作。


最终,以PEO/SNFs@MMT复合固态电解质组装的Li/LiFePO4 或 Li/NCM811锂金属电池,在 50 ℃ 至 0 ℃ 的范围内展现了优异的循环稳定性和倍率性能。这项工作为无机纳米填料的设计、合成,及其在复合固态电解质中的应用提供新启发。

文信息

Neuron-Like Silicone Nanofilaments@Montmorillonite Nanofillers of PEO-Based Solid-State Electrolytes for Lithium Metal Batteries with Wide Operation Temperature

Wankai Wang, Dr. Yanfei Yang, Jie Yang, Prof. Junping Zhang

文章的第一作者是中国科学院兰州化学物理研究所的博士研究生王万凯,通讯作者是杨燕飞助理研究员和张俊平研究员。


该研究工作得到了国家自然科学基金(22305255、22275200)和甘肃省自然科学基金(22JR5RA106)的支持。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202400091




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