将生物质升级为含氧精细化学品和燃料意义重大，呋喃醇、芳香醇的氢解是关键过程。传统金属-酸双功能催化面临反应温度高、底物聚合、选择性差等问题，急需新型催化机制。MXenes材料因其独特的结构和化学稳定性而受到关注。虽然MXenes材料在电催化和能量储存中已经广泛研究，但是在热催化中的应用场景仍然有限，主要集中在C1小分子的转化，如费托合成，甲烷重整和二氧化碳加氢等。迄今为止，它们在转化复杂生物质大分子方面的潜力很少被探索。因此本研究利用氢氟酸刻蚀Mo₂Ga₂C，然后高温氢还原制备2D-Mo₂CO_x MXene催化剂，在温和条件下成功实现了5-羟甲基糠醛等的选择性氢解，为甲基呋喃、甲基芳烃的合成提供了新思路。

研究团队通过一系列对照实验，评估了2D-Mo₂CO_x催化剂对5-羟甲基糠醛选择性氢解生成5-甲基糠醛的催化性能。由图2可以看出，在温和条件（90℃）以及最佳溶剂四氢呋喃条件下，该催化剂能够高效地将5-羟甲基糠醛（HMF）转化为5-甲基糠醛（MF），产率高达99.5%。并且该催化剂具有良好的稳定性，5次循环后仍然保持良好的催化效果。

该催化剂具有良好的稳定性，5次循环后仍然保持良好的催化效果。同时，该催化剂还具有广泛的底物适用性，对多种呋喃醇、苯甲醇和羟基环戊烯酮等底物表现出广泛的适用性，能够高效合成相应的甲基化合物。

催化剂通过氧化还原机制激活和裂解CH₂-OH键，催化剂的Mo-Mo金属平面具有强CH₂-OH亲和力。在无H₂条件下，O-H基团中的氢可以作为甲基形成的氢源；在H₂气氛下，H₂被激活以去除残留的氧物种，促进选择性氢解反应，同时抑制呋喃环和CH=O的加氢反应。

本研究报道了在温和的温度（90℃）下HMF在2D-Mo₂CO_x MXene上高选择性氢解生成MF。这种选择性是通过氧化还原机制在Mo-Mo平面上的CH₂-OH键的特异性吸附和断裂实现的，同时在同一平面上活化H2以去除残留的氧物种。该方法被证明对一系列底物有效，包括糠醇、苯甲醇和杂环醇，为甲基芳烃的合成提供了有前途的催化方法。这项工作突出了基于MXene表面上的可逆氧化还原机制的选择性甲基芳香族化合物合成的潜力。

Selective Hydrogenolysis of Biomass-Derived Aromatic Alcohols over 2D-Mo2COx MXene by a Reversible Redox-Relay Mechanism

Yangye Hu, Jianxin Cai, Guoqiang Sheng, Zepeng Zhao, Yong Liu, Shuting Liu, Shaobo Tu, Yajie Tian, Haijiao Lu, Jun Wang, Shuguang Deng, Qiang Deng

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202500881