锂金属电池因其极高的能量密度,被视为下一代高比能二次电池最具发展前景的体系之一。然而,锂负极表面不可控的锂枝晶生长所导致的循环寿命衰减和安全风险,严重制约了其实际应用。电解液调控是解决上述关键问题的有效策略,近年来发展出的高浓度电解液和局部高浓度电解液等体系,在促进稳定固体电解质界面膜(SEI)形成及抑制界面副反应等方面表现出显著优势。然而,这些体系由于锂盐浓度提升和含氟添加剂的使用,导致成本大幅增加。因此,开发基于常规浓度的低成本电解液体系,实现对锂负极界面过程的优化,具有重要科学意义和应用价值。

近日,厦门大学李剑锋教授-谷宇副研究员团队提出了一种基于双功能路易斯碱添加剂(甲基氯化镁,CH3MgCl)的锂负极界面调控策略。该研究通过系统实验与理论计算,揭示了CH3MgCl添加剂的多重作用机制:首先,CH3Mg+优先吸附在电极表面,诱导锂盐阴离子(如TFSI-)在亥姆霍兹层富集;同时甲基负离子作为强路易斯碱,通过亲核攻击促进TFSI-分解,进而促进富含LiF等无机组分的稳定SEI膜形成;此外,Mg2+优先沉积并形成Li-Mg合金界面层,显著降低后续锂沉积的成核过电位。上述多重机制协同作用,有效提升了锂负极的稳定性和性能,使Li||Cu半电池及其与LiFePO4匹配的全电池均表现出更高的库仑效率和更优异的循环稳定性。该研究通过引入廉价易得的路易斯碱添加剂,实现了稳定无机SEI膜的构建,为低成本、高安全性的锂金属电池开发提供了新的思路和方向。
相关结果发表Angewandte Chemie International Edition上,文章的第一作者是厦门大学硕士研究生方榕和嘉庚创新实验室的马思媛博士。
论文信息
Lewis-Base Electrolyte Additive Mediates Interfacial Chemistry for Stable Lithium Metal Batteries
Rong Fang, Dr. Siyuan Ma, Lian Ding, Dr. Yu Gu, Xin Dong, Dr. Duan-Hui Si, Prof. Jing-Hua Tian, Dr. Xiu-Mei Lin, Prof. Bing-Wei Mao, Prof. Jian-Feng Li
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202502048