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Gregory V. Lowry、徐江及合作者团队:SNZVI的构效关系及调控原理

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近日,美国卡内基梅隆大学Gregory V. Lowry教授、浙江大学徐江研究员及合作者团队的AMR评述文章“Sulfidized Nanoscale Zero-Valent Iron: Tuning the Properties of This Complex Material for Efficient Groundwater Remediation”作为2021年六月刊副封面文章发表,总结了近年来团队对SNZVI的构效关系及其调控原理的最新理解,也为比较并阐明不同研究之间的SNZVI差异性提出了一些认识和建议,希望SNZVI可以向“针对不同应用场景的合理设计和可控合成”发展,高效修复污染地下水。欢迎感兴趣的读者提问交流。

作者团队简介

徐江,浙江大学“百人计划”研究员,博导。本科和博士均毕业于浙江大学(哥伦比亚大学联合培养博士)。2017-2021年在卡内基梅隆大学Gregory Lowry课题组从事博士后研究工作。研究兴趣包括环境纳米技术、污染控制化学等。在Adv. Mater.Acc. Mater. Res.ES&T等刊物发表SCI论文60篇,ESI高被引5篇,Google Scholar引用次数4000次,H-index=34。

李昊,丹麦技术大学物理系博士后。本科和博士分别毕业于四川大学化学系和德克萨斯大学奥斯汀分校化学系。研究兴趣包括计算材料、计算方法开发、机器学习和液相反应,特别是环境化学。在Nat. Catal.JACSAdv. Mater.等刊物发表SCI论文90篇,ESI高被引多篇,Google Scholar引用次数2500次,H-index=29。

Gregory Lowry,卡内基梅隆大学土木与环境工程系教授,AAAS Fellow, Center for Environmental Implications of Nanotechnology (CEINT)执行主任,ES&T执行主编。主要研究领域包括环境化学、环境纳米技术和污染修复等,特别是纳米材料在地下水修复和提高农业效率方面的应用。在Nat. Nanotechnol.Nat. Food.Adv. Mater.ES&T等期刊上发表高水平论文190余篇,包括90篇ES&T。Google Scholar引用次数29600次,H-index=83。

01

文章内容简介

地下水有机氯和有机氟污染威胁着全球的淡水资源。纳米零价铁(NZVI)已被广泛研究(>6000篇文章)并用于原位地下水修复,但NZVI对污染物的选择性差,反应寿命短,且不能促进脱氟反应。最近,硫化NZVI(SNZVI)的出现激发了学术界和工业界对该修复材料的兴趣。硫化显著提高了NZVI的反应活性、选择性和反应寿命(可达2个数量级),同时抑制了Fe0和水之间的析氢反应。

这篇Account总结了近些年本团队对SNZVI的构效关系及其调控原理的最新理解,如SNZVI的晶体结构、S的含量/分布/形态等,SNZVI结构对其疏水性、电子传递、H吸附位点、反应活性位点等理化性质的影响,以及这些理化性质如何影响SNZVI对目标污染物的反应活性和选择性等。控制材料合成条件可实现不同S含量和形态的SNZVI的可控制备,为重要的地下水污染物提供理想的反应活性和选择性。此外,这篇Account也为比较并阐明不同研究之间的SNZVI差异性提出了一些认识和建议。

基于该材料巨大的应用前景和现有的研究成果,希望SNZVI可以向“针对不同应用场景的合理设计和可控合成”发展,高效修复污染地下水。

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AMR:请和大家分享一下

这个领域可能会出现的研究机会?

作者团队:环境相关的SNZVI应用基础研究。例如,共存污染物和水化学对SNZVI与目标污染物的性质、迁移、反应活性和选择性的影响机制仍未得到充分探索。具有类似于硫的电子构型的污染物(例如亚砷酸盐和亚硒酸盐)可以被SNZVI吸附和还原,并可能影响SNZVI的最终性质,从而改变SNZVI对目标污染物的反应活性和选择性;与SNZVI颗粒结合的共存表面活性剂、天然有机物等可以改变它们的稳定性、迁移及与地下水污染物的接触,并可能显著改变反应活性和选择性。对这些影响的深入了解将进一步推进SNZVI材料的设计,以提高其在复杂地下水基质中的实际适用性。

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AMR:您认为该领域当前值得关注或者有争议的研究热点是什么?

作者团队:不同研究/批次的差异性。除了这篇Account讨论的合成条件之外,其他合成条件(如NaBH4/Fe比、pH、温度和样品处理等)、反应条件(如pH、污染物和材料比例等)也都会影响SNZVI的结构、性质、活性和选择性等。因此,在详细报道合成方法、反应条件的基础上,需要报道SNZVI、尤其是新型SNZVI材料的一些内在特性(如Fe0含量、S含量、比表面积、S形态和晶格常数)和外在特性(如疏水性和电子传递)。这将允许更好地比较不同的SNZVI材料,以确定其独特性质和性能的真正原因。


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