金属离子电池凭借环境友好，能量密度高的特性，受到广泛关注，但与汽油等传统的化石能源相比，其能量密度远不及理想效果，寻求更高功率密度和更大能量密度的储能体系，是能源发展的目标与方向。近年来，金属-二氧化碳（M-CO₂)电池逐渐进入我们的视野，电池因直接利用CO₂气体作为反应物质，其理论比能量与汽油的比能量相近，比传统电池的能量密度高出几个数量级。此外，CO₂的资源化转化与利用是实现碳减排和碳中和的一种有效途径。

然而，目前关于M-CO₂电池的研究多集中于Li/Na-CO₂，K-CO₂的报道甚少，且本课题组研究初期发现，组装的K-CO₂电池的电化学性能极不稳定且全放电容量低，在运行过程中易出现短路、坏死的现象，负极金属钾的稳定性不容忽视，构建高性能且持续稳定的K-CO₂电池成为研究的重点。

针对上述问题，电子科技大学王斌与中国工程物理研究院程建丽合作，对活泼金属钾进行预保护，在其表面构建连续致密的固体电解质界面膜，抑制电解液与钾电极因接触而发生的副反应；同时以本课题组制备的高效稳定催化剂（氮掺杂碳纳米管，NCNT）为正极，确保K-CO₂电池运行环境的稳定性，延长循环寿命。氮掺杂碳纳米管兼顾了催化位点的数量及质量，可加速反应动力学过程，提高产物热力学稳定性，是助力K-CO₂电池过程产物的可逆生成-分解，提高K-CO₂电池放电容量。另一方面，利用现有的表征手段分析探索K-CO₂电池运行过程中催化剂活性位点变化，电极材料的形貌变化，及产物的实时追踪与分析，探索其反应机制和工作原理。这对实现深层次，全方面新能源体系的发展具有一定的意义。

▲图1：负极金属K的原位电化学制备过程示意图和SEM图。证明在K表面形成了连续致密的固体电解质界面膜。

▲图2：氮掺杂碳纳米管正极的SEM及TEM表征图，引入了N-C的催化位点。

▲图3：基于SEI-K负极和NCNT催化剂正极的K-CO₂电池的电化学性能，包括全放电容量，倍率性能及在不同电流密度下的循环性能。K电极经保护后，K-CO₂电池的电化学性能得到明显提升。

▲图4. NCNT催化剂在K-CO₂电池中的催化机理研究。(a-f) SEM及TEM证实充放电过程中絮状放电产物在NCNT表面可逆的生成和分解；(g-l) XPS检测到放电产物中含有K₂CO₃同时表征NCNT催化位点的变化；(m, n) Raman及XRD显示不同充放电深度下，产物K₂CO₃的堆积和分解情况，说明其生成与分解的可行性；DEMS表明K-CO₂电池充-放电过程中仅有CO₂气体产生，遵循4e^- /3CO₂ 反应路径，过程基本可逆，即4K⁺+3CO₂ +4e^- ↔2K₂CO₃+C。

相关工作以“Artificial Solid-Electrolyte Interphase and Bamboo-like N-doped Carbon Nanotube Enabled Highly Rechargeable K-CO2 Batteries”为题发表在国际期刊Advanced Functional Materials。

课题组网页链接:

https://www.x-mol.com/groups/binwanglbl

文章链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202105029