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ACS Cent. Sci.:加点有机添加剂,打破电催化CO2还原中的比例关系

对于N2O2H2OCO2几种分子的催化活性而言,通常是受到自由能与标度之间的关系控制和调控。因此,这种现象促进了人们通过一些设计方法调控反应机理实现改善催化活性。通常由实验数据得到的线性关系只能通过少数数据点,因为实验中的局限性。


有鉴于此,加州理工学院Jonas C. PetersJohn M. GregoireTheodor Agapie报道对14Cu基双金属合金(CuCo, In, Mn, Zn形成合金)进行高通量实验,给出了基于实验数据驱动的甲烷、C2+的部分电流密度标度之间关系。相关结果发现,标度关系能够非常严格的遵循C-C偶联反应法拉第效率限制。进一步的,作者发现通过在电极上修饰一层有机分子添加剂能够打破反应生成C2+物种的选择性标度关系,提高产物中C2+的选择性



本文要点

 

要点1. 作者通过对CuCo, In, Mn, Zn分别形成的合金进行高通量CO2电化学还原反应筛选,发现有机添加剂能够改善双金属合金催化剂中对CO2还原为高级产物的选择性和催化活性。在较大的数据集中,作者都观测发现CH4-C2+产物之间的标度关系,在较为广阔的区间内这些产物之间表现了非常强的联系与变化规律。

要点2. 调控合金物种对于CH4-C2+产物调节能力存在局限,不过这种局限通过有机添加剂得以解决,实现提高C2+物种选择性。

这种现象说明有机-无机复合催化剂具有调控CO2电化学还原反应产物选择性的前景


Yungchieh Lai, Nicholas B. Watkins, Alonso Rosas-Hernández, Arnaud Thevenon, Gavin P. Heim, Lan Zhou, Yueshen Wu, Jonas C. Peters*, John M. Gregoire*, and Theodor Agapie*, Breaking Scaling Relationships in CO2 Reduction on Copper Alloys with Organic Additives, ACS Cent. Sci. 2021, 

DOI: 10.1021/acscentsci.1c00860

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscentsci.1c00860



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