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复旦郑耿锋AEM: jCH4约为717 mA cm-2 !高度暴露的单层Cu边缘实现高速CO2到CH4电合成

on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">通过电化学CO2还原反应(CO2RR)将CO2转化为增值化学品或燃料是一种降低CO2水平并将能量存储在化学键中的有效的途径。但目前所报道的催化剂存在着在高电流密度电解中选择性和活性相对较差等问题,这严重限制了CO2RR的发展和应用。

基于此,复旦大学郑耿锋团队通过诱导各向异性生长策略合成了具有高度暴露的单层Cu边缘的超薄CuGaO2纳米片。
结构表征显示,与传统的CuAlO2、CuGaO2和混合CuAlxGa1-xO2相比,超薄CuGaO2纳米片催化剂表现出高密度的单层Cu边缘和更大的Cu-Cu距离。此外,研究人员使用密度泛函理论(DFT)计算揭示了更高密度的暴露单层Cu边缘和两个相邻 Cu位点之间更长的Cu-Cu距离可以促进CH3O*氢化形成CH4和水解离,以及抑制CO和C2+的生成。
因此,CuGaO2纳米片催化剂在-2 V电位下的总电流密度为-1 A cm-2FECH4最大为71.7±3.3%,并且CH4部分电流密度为717 mA cm-2。更重要的是,在-1 A cm-2的总电流密度下,CuGaO2纳米片催化剂在超过5小时的连续电解过程中电压保持几乎恒定(2.1±0.2 V),FECH4从68%略微下降到55%,性能超过大多数报道的用于CO2RR的催化剂。
Highly-Exposed Single-Interlayered Cu Edges Enable High-Rate CO2-to-CH4 Electrosynthesis. Advanced Energy Materials, 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200195


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