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ChemCatChem:利用酮-烯醇互变异构体调节β-酮胺基共价有机框架,用于可见光驱动CO2减排

将CO2转化为具有高附加值的化学品是一种缓解能源危机和环境问题的方法。因此,人们研究了一系列用于减少CO2的光催化剂,如共轭有机聚合物、碳氮化物和金属氧化物半导体。尽管以上光催化剂的效率不断提高,但它们的实际应用受到以下缺点的极大限制:(i)金属基光催化剂需要消耗金属资源,在光反应过程中不可避免地泄漏有毒金属离子。(ii) 无金属光催化剂的合成条件苛刻,涉及巨大的能量消耗(例如,在550℃上下加热)。


共价有机框架(COFs)是很好的候选者,因为它们具有优异光催化的性能,包括有序的π-π堆叠结构、强结晶性、可调控的带隙、高电荷分离效率和长激发态寿命。因此,共价有机框架(COFs)作为有前景的CO2还原光催化剂引起了研究人员的广泛关注。然而,关于酮-烯醇同分异构体与COFs光催化剂活性之间的关系却鲜有报道。



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方案1. HCOFs 1-3的系统合成和结构

最近,湖南大学江国防课题组通过改变醛前驱体中羟基单元的比例,制备了三种不同的β-酮烯胺基COFs,其中只有HCOF-2显示了可逆的酮-烯醇同构体的结构特征。该研究通过密度泛函理论(DFT)计算和实验,讨论了酮-烯醇同分异构对这些COFs的光吸收强度、带位、带隙和载流子分离的影响。可逆的酮-烯醇同分异构作用有助于缩小带隙,促进光吸收能力的提高。此外,可逆的酮-烯醇同构作用导致了分子极化,这促进了材料内载流子的分离和传输。因此,HCOF-2表现出最佳的光催化活性,在10小时内分别产生309和96μmol g-1的CO和CH4。这项工作对酮-烯醇同分异构体和光催化活性之间的关系进行了解释,并为今后设计和开发β-酮烯胺连接的COFs作为高性能光催化剂提供了新的见解。

文信息

Harnessing Keto-Enol Tautomerism to Modulate β-Ketoenamine-based Covalent Organic Frameworks for Visible-Light-Driven CO2 Reduction

Lvye Ai, Wanrong Li, Qian Wang, Dr. Fuzhi Cui, Prof. Guofang Jiang


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202200935




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