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Angew. Chem. :配体辅助电子耦合调控的高效稳定FAPbI3胶体量子点太阳能电池

由于高比表面积,胶体量子点(QD)的表面化学通常在其光电性质调控方面起着关键作用。对于新兴的钙钛矿QD,深入了解其表面特征及其对材料和器件的影响有着重要意义。自2016年全无机CsPbI3 QD引入到光伏领域以来,全无机钙钛矿QD光伏性能获得了迅速发展。然而,全无机CsPbI3 QD表现出较差的相稳定性和较宽的光学带隙,限制了其光伏性能的进一步发展。杂化FAPbI3 QD展现出了近红外吸收、更高的相稳定性和更长的载流子寿命。但是,到目前为止基于FAPbI3 QD太阳能电池的研究较少。此外,将器件性能表现良好的全无机CsPbI3 QD表面配体处理工艺直接应用到杂化FAPbI3 QD太阳能电池,对器件性能提升收效甚微。


近日,苏州大学的马万里教授和袁建宇教授团队结合实验和理论计算探究了不同QD的表面配体状态,并报道了一种简单的表面重构策略调控量子点电子耦合,实现了基于FAPbI3 QD太阳能电池的最高效率。



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为了探明全无机QD和有机无机杂化QD之间的配体构型的差异,并探究一条可以同时提升两者光伏器件性能的可行策略,该团队进行了一系列实验和理论计算。结果发现,杂化FAPbI3 QD表面油胺(OAm+)和油酸(OA-)配体吸附能分别为5.04 eV和8.21 eV,而全无机CsPbI3 QD表面OAm+和OA-配体吸附能分别为5.00 eV和5.09 eV。杂化FAPbI3 QD中提高的表面配体吸附能可能是由于有机甲脒阳离子与表面配体存在氢键作用(NH…O、NH…N),这也使得FAPbI3 QD表面配体相比于CsPbI3 QD更加难以去除,从而严重影响了QD间的电子耦合致使器件性能较低。该研究团队通过离子液体硫氰酸甲脒(FASCN)辅助下,开发了一种简单的表面重构策略来调节并操控QD的电子耦合。FA+阳离子和类卤素SCN-阴离子能够分别促进表面OAm+和OA-配体交换,同时填补配体移除过程中产生的FA+和I-空位并通过Pb-S配位钝化Pb2+。基于FASCN的配体交换与表面钝化的协同作用,该表面重构策略可有效增强了QD之间的电荷传输并实现高质量QD薄膜制备。最终,杂化FAPbI3 QD太阳能电池达到了接近15%纪录效率,并展现出了良好的器件空气稳定性。基于相同策略,全无机CsPbI3 QD太阳能电池实现了接近16%的光电转换效率。

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图1.(a)FAPbI3 QD太阳能电池的示意图和横截面SEM图像,b)对照和FASCN-SRM处理的FAPbI3 QD器件的J-V曲线及(c)效率分布直方图,(d)性能最佳器件的EQE曲线,(e)报道的FAPbI3 QD太阳能电池的PCE和电压损失统计图,(f)未封装FAPbI3 QD电池的长期稳定性,(g)对照和FASCN-SRM处理的CsPbI3 QD太阳能电池的J-V曲线。

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图2.(a)分别为原始、对照和FASCN-SRM处理的FAPbI3 QD薄膜的FTIR光谱,(b)对照和FASCN-SRM处理的QD薄膜的N-K边X射线吸收光谱。(c)FASCN SRM处理前后FAPbI3 QD表面化学环境变化示意图。

文信息

Xuliang Zhang, Hehe Huang, Lujie Jin, Chao Wen, Qian Zhao, Chenyu Zhao, Junjun Guo, Chen Cheng, Hongshuai Wang, Prof. Liang Zhang, Prof. Youyong Li, Prof. Yin Maung Maung, Prof. Jianyu Yuan, Prof. Wanli Ma


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202214241




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