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​华中师大/昆士兰Angew: PtNPs/MnNC中构建Pt-OH-Mn介体,用于电化学尿酸氧化和识别

尿酸(UA)的检测在疾病预防、早期诊断和有效治疗方面具有重要意义。电化学UA检测通常涉及电子极化引起的UA吸附和N-H键解离。根据基于金属催化剂的预水合氧化物原子介质(IHOAM)模型,活性位点通过羟基(-OH)预氧化形成金属-OH物种,可以作为氧化的“介质”。


因此,氧化反应动力学与金属位点与-OH的相互作用以及金属-OH介质的反应活性高度相关,它可以操纵N-H键的电子极化和脱氢产物的去除。尽管已经报道了各种催化剂用于UA的电氧化,但合理地调节其电子和几何结构以满足吸附/解吸平衡并建立构效关系仍然是一个挑战。为此,有必要设计并开发具有最佳配置的独特催化中心以促进-OH吸附和高效的UA中H提取。
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近日,华中师范大学朱成周昆士兰大学YusukeYamauchi等设计了一种由碳负载的PtNPs和氮配位Mn单原子(SAs)组成的杂化催化剂(PtNPs/MnNC),以提高UA分子的电氧化性能。
具体而言,Mn SAs与PtNPs之间存在Pt−Mn相互作用,增强了PtNPs的电子转移,从而优化了催化中心的电子结构。实验结果和理论研究表明,Pt−Mn对首先吸附OH*,构建桥接的Pt-OH-Mn介质作为N-H键解离和质子转移的高活性中间体,加速UA分子的电氧化。得益于Pt和Mn位点之间的直接耦合效应,以及创新的桥接Pt-OH-Mn反应中间体,即使在复杂的干扰系统中,也能实现对UA的高精度检测。
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性能测试结果显示,在含100 μM多巴胺(DA)和100 μM UA的0.1 M PBS (pH=7.4)中,PtNPs/MnNC的CV曲线在~100和250 mV的电位处有两个明确的DA和UA氧化峰,峰电位分离程度大(ΔE=150 mV),并且氧化电流比PtNPs/NC和MnNC高,充分显示了PtNPs与Mn SAs之间的协同效应。
此外,在检测UA和DA的过程中,引入各种常见的小分子、金属离子或阴离子并不会产生显著的电化学信号,表明所构建的电化学传感器具有特殊的选择性和抗干扰性。同时,在几天内重复检测DA和UA的稳定电流响应表明,基于PtNPs/MnNC的传感平台具有良好的稳定性。综上,PtNPs/MnNC在电氧化性能方面的显著提高实现了对复杂生物分子的灵敏检测和识别,凸显了其在电化学传感平台上的实际潜力,并对构建高效、灵敏的电化学传感器具有指导意义。
Bridged Pt–OH–Mn Mediator in N-coordinated Mn Single Atoms and Pt Nanoparticles for Electrochemical Biomolecule Oxidation and Discrimination. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202405571



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