基于废旧锂电池（LIBs）正极材料资源化制备环境催化剂是近年来一种新兴的资源化技术。由于锂电池的高工作电压，在对其进行充放电时往往会导致其中集流体（Al箔和Cu箔）发生腐蚀并沉积于正极材料表面。然而，由于集流体元素含量通常较低，关于其对资源化催化剂结构与应用性能的影响机制依旧模糊。

近日，上海交通大学的贾金平教授团队和怀俄明大学的Maohong Fan教授团队合作，以废旧钴酸锂电池为原料，通过基于草酸的选择性分离工艺获得了仅含有Cu、Al集流体元素的草酸钴前驱体，并采用煅烧法进一步合成了Co₃O₄基催化剂（Co₃O₄-LIBs）。随后，以Co₃O₄-LIBs为研究对象，采用基于过一硫酸盐（PMS）活化的类芬顿反应和系列先进表征手段成功揭示了集流体元素对资源化催化剂影响机制。

类芬顿性能评估结果表明，Co₃O₄-LIBs的类芬顿活性比Co₃O₄（以CoC₂O₄作为前驱体制备）提高了近1.8倍（从0.287 min^-1提高到0.523 min^-1），矿化副产物的生物毒性得到了有效削弱，且对实际废水中各干扰因素的抗性也得到了明显提高。

基于同步辐射等多种表征手段，证实了Cu和Al以共掺杂的形式分别存在于Co₃O₄中Co的八面体和四面体位点，且集流体元素的少量掺杂明显提高Co的d带中心（从-1.496 eV上移至-1.402 eV）。

DFT计算结合原位表征证明，Al在八面体位点的掺杂可强化Co₃O₄与PMS间的Co-O键（键长从2.540 Å缩至2.344 Å），促进PMS的化学吸附（吸附能从-2.615降至-2.623 eV）。而Cu在四面体位点的掺杂，在进一步强化PMS的吸附的同时，还大幅降低了Co₃O₄界面电荷转移电阻（从28.347 kΩ降至6.689 kΩ），进一步加快了Co₃O₄与PMS间的电子转移效率，使PMS中的O-O键更容易断裂产生表面键合SO₄^•−。值得注意的是，这种类芬顿活性的提升在废旧锰酸锂电池和废旧三元锂电池资源化过程中也被证实。

本工作成功揭示了集流体元素在资源化催化剂中的影响机制，为基于废旧锂电池正极材料资源化制备高活性环境催化剂提供了理论依据。