有机定制合成网

上海凯康镁科技有限公司 电话:021-51009326 化合物定制询价
专注化合物定制合成服务

Angew. Chem. :常温常压条件下电化学活化轻质烷烃反应

得益于页岩气资源的广泛开发和利用,将轻质烷烃直接转化为烯烃及其含氧衍生物等高附加值化学品具有良好的经济价值和社会意义。近日,清华大学陆奇教授团队与成功大学郑沐政教授团队合作,系统报道了一种水溶液反应体系,在室温和常压条件下利用商用多晶铜板作为阴阳电极和催化剂,氧气作为氧化剂,电化学活化乙烷与丙烷并选择性生成相应的烯烃和含氧衍生物。

1

在该体系下,乙烷能高效活化转化为乙烯和乙酸,其最大生成速率分别可达6.9和6.2 µmol·cm−2Cu·h−1,总选择性超过92%,如下图a所示。其他次要产物包括乙醇、甲醇和甲烷。该体系还能将丙烷以11.6 µmol·cm−2Cu·h−1的生成速率转化为丙烯,选择性高达86%,如下图b所示。其他少量产物包括丙酸、丙醇和丙酮等。在乙烷和丙烷的电化学活化过程中,过度氧化产物二氧化碳的生成被显著抑制,选择性在所有实验条件下均低于3%。

9

研究团队通过周期性反转电流方向,成功实现了对乙烷连续10小时的稳定电化学活化转化过程。在持续10小时的反应过程中,主要产物乙烯和乙酸的生成速率始终保持稳定,总选择性均超过96%,电解液中乙酸浓度最终可达19 mM。


原位表面增强拉曼光谱结果表明,氧化亚铜是烷烃活化反应的关键位点,并在反应条件下检测到由乙烷 C–H 键断裂生成的关键乙基中间体。结合分压依赖性研究和密度泛函理论计算,研究团队提出了一个可能的反应机理:反应过程中氧气与乙烷在氧化亚铜表面发生竞争吸附,通过生成乙基中间体完成活化反应。


综上所述,该工作在常温常压条件下实现了高活性、高选择性和高稳定性的电化学活化过程,为未来继续开发高性能的烷烃活化转化体系提供了新思路与技术支撑。

文信息

Electrochemically Promoted Activation of Light Alkanes at Ambient Conditions

Wenxuan Liu, Hsien-Chin Li, Chunsong Li, Wei-Sen Chen, Haochen Zhang, Bingjun Xu, Mu-Jeng Cheng, Qi Lu


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202507417


有机定制合成网 » Angew. Chem. :常温常压条件下电化学活化轻质烷烃反应

咨询化合物定制合成与纳米材料 提供技术支持和售后服务

咨询定制合成 购买化合物产品
在线营销
live chat
cache
Processed in 0.013587 Second.