on style="margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">利用光催化方法从水和空气中合成过氧化氢（H2O2）是小规模高效生产这种化学品的理想选择，但是2e-水氧化反应（WOR）较差的活性和选择性极大地限制了光催化生产H2O2的效率。基于此，澳大利亚皇家墨尔本理工大学Tianyi Ma和三峡大学叶立群副教授（共同通讯作者）等人报道了一种基于联吡啶的{attr}1239{/attr}（表示为COF-TfpBpy），用于从水和空气中生产H2O2。在文中，作者比较了含有亚胺键的基于联吡啶的COFs与g-C3N4（具有C=N反应位点）在水和空气中光催化生产H2O2的性能。首先，作者证实了联吡啶基COFs具有从水和空气中生产H2O2的高活性。在298 K的标准太阳光照射下，H2O2的最优光合速率为1042 μM h-1，是纯g-C3N4（2.1 μM h-1）的496倍，在波长为420-550 nm之间的表观量子产率（AQY）大于8%。同时，H2O2合成的太阳能化学转化（SCC）效率为0.57%，该值大大高于植物的传统光合效率（~0.10%）。此外，该COF-TfpBpy催化剂在333 K下的SCC效率（1.08%）也高于目前的最高值（1.0%，无牺牲试剂和缓冲试剂）。在经过8 h的照射后，合成的H2O2浓度达到5.6 mM，可直接用于降解罗丹明B（RhB）和灭活大肠杆菌（E.coli）。更重要的是，作者揭示了COFs中联吡啶对水和空气光催化生产H2O2的重要性。联吡啶作为活性位点，通过2e-一步氧化还原反应直接参与H2O2的光催化生产。该研究结果表明COFs是可见光驱动产生H2O2的优良催化剂，而这类化合物可能是寻找更具活性的COFs光催化剂的良好起点。Molecularly Engineered Covalent Organic Frameworks for Hydrogen Peroxide Photosynthesis. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202200413.https://doi.org/10.1002/anie.202200413.
