第一作者：Shuchao Sunong>
通讯作者：Liang Zhen，Bo Song，Chengyan Xu
通讯单位：Harbin Institute of Technology
研究内容：
作者报道了锚定在碳纳米片上的WC负载的RuO2 NPs（RuO2-WC NPs），其具有较低的Ru负载量（4.11 wt.%）。催化剂-载体相互显著作用促进了Ru的析氧反应活性，10 mA cm-2处的过电位仅为347 mV，质量活性为1430 A gRu-1，质量活性是商业RuO2（176 A gRu-1）的八倍。理论计算表明，RuO2和WC载体之间强烈的催化剂-载体相互作用可以优化Ru位周围的电子结构，降低反应势垒。考虑到同样优异的制氢催化能力，由双功能RuO2-WC NPs构成的稳定性良好的酸性OWS电解槽只需要1.66 V的电池电压就可以提供10 mA cm-2的电流。独特的0D/2D纳米结构将WC载体与贵金属氧化物合理地结合起来，为酸性OWS应用提供了一种在高催化活性和低成本之间进行权衡的良好策略。
要点一：
通过简单的盐模板法制备出RuO2-WC NPs，实现了良好的电催化性能。10 mA cm-2处的过电位仅为347 mV，其质量活性（1430 A gRu-1）是商业RuO2的八倍。将其作为酸性介质双功能催化剂，实现了10 mA cm-2 下1.66 V的电池电压和长期的稳定性。
要点二：
DFT计算表明催化剂-载体相互作用可以优化OER过程中Ru对OER中间物种的吸附能，从而降低反应的势垒，增强催化活性；还可以持续提供电子，防止Ru在酸性介质中因过度氧化而造成的腐蚀和溶解。
要点三：
DFT计算表明Au团簇和ULDHs界面处的活性位点通过界面DOOC促进了一种新的OER机制，从而实现了出色的催化性能。
示意图：DFT计算得出的 RuO2-WC 界面的优化结构
图1：（a）RuO2-WC NPs合成示意图；（b，c）RuO2-WC的SEM；（d）RuO2-WC的TEM；（e）RuO2-WC的SADE图；（f）RuO2-WC NPs的HRTEM，RuO2用红色圆圈圈出，插图为相应的FFT模式；（g）在f中所选区域的HRTEM，红色虚线表示 WC（黄色区域）和 RuO2（红色区域）之间的界面；（h）RuO2-WC NPs的TEM 元素mapping。
图2: （a）XRD；（b-d）W 4f、Ru 3d & C 1s 和 Ru 3p XPS。
图3： （a）RuO2-WC NPs及对比样的LSV；（b）在 1.55V（vs RHE）下，不同 Ru 负载量的RuO2-WC NPs与商业RuO2的质量活性；（c）RuO2-WC的过电位及质量活性与文献报道对比；（d）RuO2-WC NPs及对比样的Tafel斜率图；（e）EIS及拟合电路图；（f）ECSA；（g） 在 10 mA cm-2 和 1.55 V （vs RHE）下，RuO2-WC NPs的长期计时电位曲线和计时电流曲线；（h）稳定性测试中RuO2-WC NPs的Ru W 溶解速率。
图4: (a) 具有相应优化结构的四电子反应途径。(b) 零电位 (U = 0)、平衡电位 (U = 1.23 V) 和高电位 (U = 1.91 V，RuO2-WC NPs上的每一步都是下坡反应) 下的自由能图谱。
图5: (a) HER LSV 曲线和 (b) 相应的 Tafel 斜率图。(c) 在 0.5 M H2SO4 中，Pt/C/NF||RuO2/NF、RuO2-WCNPs/CP||RuO2-WC NPs/CP 和 CP||CP使用双电极电解槽的 OWS 性能。(d) 在 10 mAcm-2 下，RuO2-WC NPs的酸性 OWS 长期计时电位稳定性测试。
参考文献
Sun, S., Jiang, H., Chen, Z., Chen, Q., Ma, M., Zhen, L., Song, B. and Xu, C. (2022), Bifunctional WC-Supported RuO2 Nanoparticles for Robust Water Splitting in Acidic Media. Angew. Chem. Int. Ed.. Accepted Author Manuscript. https://doi.org/10.1002/anie.202202519
