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熊宇杰/龙冉Adv. Sci.：Cu2O超微粒高选择性电催化CO2还原为C2+产物

2022-05-10 分类：学术论文阅读(243)

on style="white-space: normal; margin-bottom: 1.5em; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">在电催化CO₂还原反应（CO₂RR）中，铜（Cu）基催化剂的结构重构是一种常见的过程。具有结构复杂性的Cu基预催化剂通常会经历复杂的结构重建过程，这可能为增强C₂₊产物的电合成提供机会，但由于过程中可能出现各种新的结构特征，因此仍然存在很大的不确定性。

基于此，中国科学技术大学熊宇杰教授和龙冉教授、新加坡科技研究局材料研究与工程研究所Enyi Ye（共同通讯作者）等人报道了利用Cu₂O超微粒作为电化学CO₂RR的模型预催化剂，在电化学还原条件下Cu₂O超微粒会经历复杂的结构变化，从而在电催化中实现高选择性的催化CO₂转化为C₂₊产物。

电子显微镜表征以及原位X射线吸收光谱（XAS）和拉曼光谱发现，超微粒内部的组件融合产生大量Cu晶界，而外壳中的组件分离形成纳米间隙结构，可以有效地限制OH^-以诱导高局部pH值。这种独特的结构特征与局部反应环境的结合，为促进C-C偶联提供了两个重要因素。

实验测试发现，Cu₂O超微粒衍生催化剂对乙烯（C₂H₄）和C₂₊产物的法拉第效率（FE）分别为53.2%和74.2%，超过了几何上更简单的Cu₂O立方体衍生催化剂，以及在相同条件下大多数已报道的Cu基电催化剂的性能。该工作为通过控制结构重构合理设计高选择性CO₂还原电催化剂提供了见解。

Structural Reconstruction of Cu₂O Superparticles toward Electrocatalytic CO₂ Reduction with High C₂₊ Products Selectivity. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202105292.

https://doi.org/10.1002/advs.202105292.

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