on style="white-space: normal; margin-bottom: 1.5em; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">电化学甘油氧化反应(glycerol oxidation reaction, GOR)是用于各种电解合成的析氧反应(OER)的一种有吸引力的替代阳极反应,这要得益于从生物质中大量生产甘油的可能性以及GOR相对较低的热力学势。然而,开发用于GOR的高活性且廉价电催化剂仍面临着艰巨的挑战。基于此,中科院福建物质结构研究所温珍海研究员(通讯作者)等人报道了他们通过实验制备了一系列新的高熵合金(high entropy alloy, HEA)自支撑电极(HEA-CoNiCuMnMo),其具有在碳布上生长的均匀HEA纳米颗粒。通过系统的电化学研究发现,HEA-CoNiCuMnMo电极对GOR电催化表现出有吸引力的性能,具有低过电位和对甲酸盐产物的高选择性。作者通过自主开发的基于机器学习的Monte Carlo模拟研究了HEA-CoNiCuMnMo的表面原子构型,指出催化活性中心为Mn、Mo和Ni配位的Mo位点。作者进一步开发了一种混合碱/酸液流电解池,通过将碱性GOR与酸性析氢反应(HER)配对,分别使用HEA-CoNiCuMnMo和商用RhIr/Ti作为阳极和阴极,只需施加0.55 V的电压即可达到10 mA cm-2的电解电流密度,并且可在电流密度为50 mA cm-2下连续运行12天后保持长期电解稳定性,同时阴极中H2的法拉第效率(FE)超过99%,阳极中甲酸盐生产的法拉第效率(FE)超过92%。High Entropy Alloy Electrocatalytic Electrode toward Alkaline Glycerol Valorization Coupling with Acidic Hydrogen Production. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.1c13740.
https://doi.org/10.1021/jacs.1c13740.