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Chem. Eur. J. :含内嵌式分子马达配位笼的构筑及其对C60的自适应性封装研究


湖北大学化学化工学院曾明华教授团队近日报道了一例基于Feringa第二代分子马达构筑的光响应性Pd2L4型自组装纳米配位笼,并探究了该配位笼对客体分子C60的自适应性封装行为。


光响应分子马达(molecular motor)作为分子机器家族中的独特一员,在构筑亚稳材料、智能制动器、人工肌肉、物质转运泵等领域具有极大的应用潜力。光作为一种“绿色”的外部刺激方式,可在时空上实现对分子马达旋转过程的精准操控。当前,实现分子马达的多级组装和功能定制是分子马达走向其应用中面临的巨大挑战之一。

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图1. “香蕉型”马达配体的设计、纳米笼的自组装及其对客体C60的自适应性封装过程。

本研究首先设计合成了吡啶修饰的“香蕉型”马达双齿配体,利用NMR、UV-Vis等手段表征了马达配体在溶液态下的光照旋转过程。紧接着,通过“配位导向的自组装”这一策略,成功构筑了含内嵌式分子马达的Pd2L4金属-有机纳米配位笼。综合1H NMR、2D DOSY、高分辨质谱(HR-MS)、小角X光散射(SAXS)和分子动力学模拟,确证了配位笼的尺寸、内部空间等结构信息。更为重要的是,在该纳米限域空间内,分子马达依然保留了与其在“自由”状态下类似的旋转功能。接下来,作者探索了该纳米笼对客体C60的封装行为,发现纳米笼对客体C60分子具有较好的封装作用。同样综合1H NMR、2D DOSY、高分辨质谱(HR-MS)、小角X光散射(SAXS)和分子动力学模拟手段对C60@Cage结构进行了阐析,揭示了配位笼封装C60前后结构上的自适应性特征。本文报道的自组装马达化配位笼是将单个马达分子集成到离散型纳米限域系统中的少数例子之一,为未来构筑“马达工厂”并实现其非平衡功能(如主动控制物质运输/转化等)提供了初步参考模型。

文信息

Construction of Photo-Responsive Pd2L4-Type Nanocages based on Feringa's Second-Generation Motor and Its Guest Binding Ability for C60

Yunan Qin, Jingpeng Xiong, Prof. Dr. Quan Li, Prof. Dr. Yuexing Zhang, Prof. Dr. Ming-Hua Zeng

文章第一作者为硕士研究生秦宇楠


Chemistry – A European Journal 

DOI: 10.1002/chem.202201821




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