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ACS Catalysis:NC包覆Ni作为助催化剂,增强光催化分解水制氢活性和稳定性

有效利用清洁、可持续的太阳能是解决日益严重的能源危机的理想途径。在众多太阳能能量转换策略中,光催化整体分解水(POWS)由于可以直接将太阳光转化为氢气而受到越来越多的关注。人们已经在开发高效、可见光响应的半导体材料方面取得了许多成果,但是在POWS光催化剂的其他重要组成部分(如助催化剂)方面的研究进展却很有限。

迄今为止,对析氢反应(HER)最有效的助催化剂仍然是贵金属基材料,如Rh和Pt。然而,这些金属容易发生严重的H2-O2逆反应,并且其的稀缺性也在很大程度上限制了它们的实际应用。镍(Ni)在促进HER反应和替代贵金属助催化剂方面具有良好的应用前景。然而,它具有两个缺陷: 1.Ni的抗氧化性差限制了它作为HER中心的使用;2.它的助催化效果不够理想。因此,开发一种高效、稳定的Ni基助催化剂对于POWS的实际应用具有重要意义。

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近日,天津大学刘乐全日本国家材料研究所(NIMS)叶金花中国科学院福建物质结构研究所陈俊翔等以氮掺杂石墨烯为载体,制备了Ni纳米粒子(Ni@NC)作为POWS的稳定高效的助催化剂。实验结果表明,最佳的Ni@NC/STO催化剂在光照下的H2为148 μmol h−1,并能够稳定5小时以上;通过光沉积析氧反应(OER)助催化剂CoOOH后,Ni@NC/STO/CoOOH的产H2速率进一步提高到239 μmol h−1,比Pt/STO/CoOOH的产H2速率(173 μmol h−1)高1.4倍。

此外,Ni@NC/STO在稳定性和抗逆向反应方面具有很大的优势,其在光照7 h内产气速率保持良好,在黑暗条件下没有明显的耗气现象。并且Ni@NC/STO的活性在三次连续循环反应后没有显示出明显的活性衰减,反应前后样品的拉曼光谱和紫外-可见光谱表征没有显示出明显的变化,表明Ni@NC/STO具有高稳定性。

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一系列光谱表征和理论计算表明,石墨烯层状涂层有效阻止了反应过程中Ni的氧化,保证了催化剂的高活性;Ni@NC/STO独特的结构有助于提高载流子分离效率,加快其表面反应速率,显著降低反应活化能。更重要的是,N掺杂改变了石墨烯的电子结构,从而显著增加了石墨烯表面适当吸附H*的活性位点数,进一步提升了反应活性。

综上,该项工作深入探究了Ni@NC在降低表观活化能和调控中间体吸附与脱附中的作用,并证明高效、低成本的Ni基助催化剂在光催化全分解水的实际应用中具有巨大的潜力。

Ni Coated with N-doped graphene layer as active and stable H2 evolution cocatalysts for photocatalytic overall water splitting. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c03405



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