富集面内硫空位增强单层二硫化钼C-O键断裂能力和逆水气变换反应活性

二氧化碳加氢经逆水气变换反应制备一氧化碳是人工碳循环实现双碳目标的重要路线，但其高效实现仍受限于高温下选择性控制和催化剂失活的难题。以二维硫化钼为代表的新型催化材料对二氧化碳温和条件下的转化表现出优异性能。然而，其在高温极端条件下的潜在应用和对应的制备调控策略仍亟待科学验证。

鉴于此，大连化学物理研究所的黄延强研究员、苏雄副研究员和尚鑫博士，基于一种全新的软硬双模板的制备策略，实现了二硫化钼层数和相应活性位点的精准控制，其中单层二硫化钼可针对性应用于高温逆水气变换反应，是目前报道中活性和稳定性最为优异的催化剂之一。

通过简单调变模版剂用量，可实现二维硫化钼的平均层数从5层到1层规律性降低，伴随一氧化碳生成速率逐步上升。O₂-FTIR、CO₂-TPD和CO₂吸附量热等表征表明二维硫化钼层数的变化改变了催化剂中对二氧化碳具有特定吸附活化能力的硫空位的比例，从而对反应活性产生内在影响，即层数减少可有效提高二维硫化钼内具有高活性的面内空位的浓度。进一步将面内空位浓度与本征催化活性相关联，证明相同条件下面内空位活性可达边缘空位的5.8倍。