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吉大蒋青/杨春成Appl. Catal. B.: 计算完毕再实验！构建Moδ+促进电催化氨合成

2022-01-19 分类：有机干货阅读(267)

on style="margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">使用水作为氢源，电化学氮还原反应(NRR)提供了一种可再生能源驱动的途径生产NH₃的方法，具有低能耗、潜在的高能效和环境友好性等优点。而无碳电催化氮还原反应(NRR)是替代Haber-Bosch的一种有吸引力的方法。然而，缺乏同时实现高活性和选择性的合适电催化剂，阻碍了电催化NRR的实际应用。

基于此，吉林大学蒋青和杨春成等使用密度泛函理论(DFT)计算，系统地研究了MoB₂作为NRR的高效和高选择性电催化剂的潜力。

B和Mo原子之间的协同效应有助于在MoB₂的Mo-(001)表面引入缺电子Mo(Mo^δ+)原子，Mo^δ+作为缺电子活性位点表现出高N₂亲和力和有效的N₂活化能力。这些提高了Mo^δ+周围N₂的局部浓度，增加分子碰撞的可能性，降低NRR过程的反应自由能。

此外，Mo-(001)表面表现出优异的NRR性能，具有-0.34 V_RHE的低极限电位和出色的NRR选择性，当在实际工作条件下施加负电位时，HER可以明显得到抑制。

上述理论预测通过使用商业化的MoB₂颗粒进行了实验验证。MoB₂表现出优异的NRR性能，NH₃产率和法拉第效率分别为40.94±0.97 μg h^-1 mg^-1@0.4 V_RHE和30.84±0.91%@-0.3 V_RHE，表明MoB₂可以同时实现NRR的高活性和优异的选择性。

Effectively Boosting Selective Ammonia Synthesis on Electron-Deficient Surface of MoB₂. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121023

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