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Nature communications:一种用于高效析氢反应的耐久、宽pH,独立的MoC-Mo2C异质结电极

第一作者:Wei Liu, Fan Wang, Kaifa Du

通讯作者:Yuzheng Guo ,Huayi Yin,Dihua Wang

通讯单位:武汉大学

 

研究内容:

高效的水电解槽受到缺乏低成本和地球丰富的析氢反应(HER)催化剂的限制。本文报道了一种以CO2为原料,通过一步电碳化法制备的独立MoC-Mo2C催化电极。在酸性(256 mV)和碱性(292 mV)电解液中,MoC-Mo2C电极的过电位均为500 mA cm-2,具有优异的HER性能,长期使用寿命超过2400 h (100 d),由于独立的亲水性多孔表面而具有高温性能(70 ), 固有的机械强度和自生长MoC(001)-Mo2C(101)异质结在酸性条件下ΔGH*值为-0.13 eV,在碱性条件下水解离能垒为1.15 eV。大电极(3cm x 11.5 cm)的制备表明,该工艺可用于制备结构合理、成分可调、性能良好的各种硬质合金电极。

 

要点一:

作者在熔融碳酸盐的Mo片上制备了一个独立的MoC-Mo2C异质结催化层,其中二氧化碳被电化学还原为,从而与Mo底物反应形成多孔的MoC-Mo2C异质结催化层。与使用惰性衬底的传统方法不同,熔融碳酸盐电解采用活性子参与碳化物层形成沉积,从而确保Mo基底与电解MoC-Mo2C异质结层之间的牢固连接。因此,在 e-step制备的电解MoC-Mo2C异质结层足够坚固,可以在500mAcm−2的高电流密度下生存,持久寿命超过2400h


要点二:

MoxCHER活性密切依赖于活性Mo2+Mo3+的种类,由于它们的电子密度不同,它们呈现出不同的Mo-H键。不同MoCMo2C含量的不同HER电极具有不同的Mo3+/Mo2+摩尔比(n3+/2+)。由于Mo3+的优势,在MoC-Mo2C-790电极中形成MoC-Mo2C异质结的电子密度的降低,削弱了Mo-H加速Hads-解吸的强度,从而显著提高了HER的性能。


on style="text-indent: 0em; white-space: normal;">1.材料的合成和表征。a)在熔融碳酸盐盐中制备MoC-Mo2C-790的示意图和电解前后Mo电极的数字图片。b MoC-Mo2C-790的扫描电镜图像,插图是MoC-Mo2C-790表面的三维分层蜂蜜状结构的放大图。cMoC-Mo2C-790中采集的样品的TEM图像。d MoC-Mo2C-790的粉末的高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)图像。e MoC-Mo2C-790HAADF-STEM图像和相应的EDS映射图像。f横断面SEM和由MoC-Mo2C-790EPMA绘制的Mages及其相应的元素分布映射。g MoC-Mo2C-790XRD图片。h MoC-Mo2C-790XPS图片。


2. 在酸性和碱性溶液中,0.5 M H2SO4电解电解质中电极的HER性能。a极化曲线和b对应的Tafel图。c 1M氢氧化钾中电解电极的极化曲线和d相应的Tafel图。e MoC-Mo2C-790在η=150mV温度下的长期电解稳定性试验。f0.5M硫酸和1M氢氧化钾中进行的稳定性试验。


3.TOF LSV曲线和DFT计算。a不同电极的TOF LSV曲线。b平衡电位下酸性电解液中HER的ΔGH*图。c在碱性溶液中,MoCMo2CMoC-Mo2C上的水解离相对能量关系图。HER机制示意图。

4. 水与电极之间的接触角图像以及电极表面的气泡演化过程。a Mo/C-590电极。b MoC-Mo2C-690电极。cMoC-Mo2C-790电极d Mo2C-890电极。


5.在高电流密度和高工作温度下工作的大电极的电解和HER性能的放大。a大型MoC-Mo2C-790的图片。水与大型MoC-Mo2C电极之间的接触角图像,以及显示电极上H2气泡演化过程的图片。c模拟工业运行条件时的稳定性试验。d-e模拟工业运行条件下进行稳定性试验前后的LSV曲线。f MoC-Mo2C-790电路的LSV曲线。

 

参考文献

Liu W, Wang X, Wang F, et al. A durable and pH-universal self-standing MoC–Mo2C heterojunction electrode for efficient hydrogen evolution reaction [J]. Nature Communications, 2021, 12:6776.


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