on style="margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">非均相大分子催化剂被认为是CO2还原反应（CO2RR）的有效电催化剂，但是通过可控的金属电子结构来控制非均相分子的活性仍然具有挑战性。基于此，江苏大学吕晓萌教授、饶德伟副研究员和吴春笃教授、华东理工大学朱明辉教授（共同通讯作者）等人报道了一种新策略，通过调节可控缺陷和杂原子的双-吸电子效应来有效调节金属配合物的电子结构，从而实现高效的CO2电还原和Zn-CO2电池。在N2气氛下，通过聚合物衍生方法和双-程序碳化工程合成了不同的3D氮掺杂空心碳球（NHCS）。然后在CO2气氛下进行不同时间（T）的热处理，以从NHCS中部分去除C原子，形成高密度碳缺陷（D）和氮掺杂碳基体（DNHCS-T系列，其中T表示CO2处理时间）。钴酞菁（CoPc）中的Co电子结构决定了电化学CO2RR的性能，通过吡咯-N的吸电子协同效应和高密度碳缺陷进行调制，形成一系列CoPc@DNHCS-T。通过实验测试发现，最佳CoPc@DNHCS-T电催化剂的CO法拉第效率（FECO）高达95.68%，转化频率（TOF）为13.80 s-1，电流密度为16.49 mA cm-2，过电位为760 mV。对照实验和密度泛函理论（DFT）计算表明，显着的活性主要归因于碳缺陷和吡咯-N的最佳吸电子协同效应，降低了Co中心的电子密度，以促进CO2在电催化过程中活化，在Co(I)活性位点上形成*COOH中间体。Co的2p电荷损失被总结为一个活性描述符，它将电流密度和生产率转向CO。该设计策略可以普遍制造具有过渡金属（Ni, Fe）位点的混合MPc催化剂，而可再充电的Zn-CO2电池可以提供1.02 mW cm-2的最大功率密度。Tuning the Metal Electronic Structure of Anchored Cobalt Phthalocyanine via Dual-Regulator for Efficient CO2 Electroreduction and Zn-CO2 Batteries. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202110649.https://doi.org/10.1002/adfm.202110649.
