电化学CO2还原（CO2RR）为实现碳中和能源循环提供了一条有吸引力的途径。单原子催化剂（SAC）在多相催化中显示出独特的潜力，但是它们的结构简单性阻止了它们打破线性比例关系。基于此，韩国浦项科技大学Jeong Woo Han和韩国浦项加速器实验室Kug-Seung Lee（共同通讯作者）等人报道了一种可行的策略，并利用该策略精确构建了一系列具有明确的单原子和双位点Fe锚定在氮掺杂碳基质（Fe1-N-C和Fe2-N-C）上的电催化剂。在本文中，作者制备了一系列具有新单原子（Fe1-Ny-C SAC）或双原子Fe位点（Fe2-N6-C DAC）的Fex-Ny-C电催化剂。作者使用具有H2热解条件的模板辅助方案成功合成了N-掺杂碳载体。通过一系列表征精确地确定了Fe1-Ny-C SAC中的单原子位点和Fe2-N6-C DAC非均相催化剂中的两个相邻Fe原子金属物种。值得注意的是，这种Fe2-N6-C DAC催化剂表现出良好的电催化CO2RR生成CO的能力。通过实验测试发现，与Fe1-N4-C SAC对应物相比，Fe2-N6-C DAC催化剂在更宽的应用电位范围内CO法拉第效率（FECO）高于80%。同时，所制备的Fe2-N6-C DAC催化剂实现了26637 h-1的高转换频率（TOF）值和32.04 mA cm-2的CO分流密度，以及超过20 h的稳定性。此外，深入的实验分析和理论计算表明，Fe2-N6-C DAC催化剂中相邻Fe双位点的协同作用可以调节CO的解吸并降低对CO2RR的反应势垒。该研究为原子尺度上CO2RR电催化剂的结构性能关系提供了新的见解，并扩展了DACs在非均相电催化及其他方面的应用。Precisely Constructing Orbital Coupling-Modulated Dual-Atom Fe Pair Sites for Synergistic CO2 Electroreduction. ACS Energy Lett., 2022, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02446.https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c02446.
