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Angew. Chem.:用于在β沸石中包封均匀亚纳米铂团簇的模板指南,可实现高催化活性和稳定性

第一作者:Yajie Tianong>

通讯作者:Guozhu Liu, Yong Zhao

通讯单位:Henan University, Tianjin University

 

研究内容:

亚纳米金属簇因其作为非均相催化剂的独特性质而受到广泛关注。然而,在合成和反应条件下获得均匀分布的金属簇具有挑战性。在此,我们报告了一种模板指导协议,用于合成均匀封装在 β 沸石中的亚纳米金属簇,金属离子通过静电相互作用固定在沸石模板的内部通道上。在具有宽范围的 Si/Al 摩尔比(15-200)的β-沸石(Pt@beta)的交叉位点上获得了尺寸范围为 0.89 至 1.22 nm 的窄 Pt 金属簇。Pt@H-beta 中均匀分布的 Pt 簇受到沸石的强吸电子作用,促进了活性氢的转移,在加氢脱氧反应中提供优异的活性和稳定性。因此,提出了一种通用策略,用于在具有高热稳定性的沸石中封装亚纳米金属簇。

 

示意图1:本文中的示意图

 

要点一:

本文以TEA+为模板,通过PtCl62-的单原子分布,包裹了均匀分布的亚纳米Pt团簇。这种模板引导策略涉及金属−模板相互作用,而不使用任何有机稳定配体,无论硅/铝摩尔比如何,可以作为将亚纳米金属封装成沸石的一般策略。

 

要点二:

由于铂与沸石高度分散的相互作用,促进了氢从铂向沸石的转移,导致酚类物质的高氢脱氧性能和催化稳定性。

 

1表征结果为制备样品的(a)TGA曲线、(b)FTIR(c)XANES(d)EXAFS光谱。

2表征结果。(abPt@beta和(dePt/betaTEMHAADF-STEM图。(c) Pt@beta(f) Pt/betaPt大小分布。(gh)Pt@betaCs修正STEM(i)样品的XANES谱,(j)EXAFS谱和(k)XPS谱。(l)催化加氢反应性能。

 

3催化性能。(a)愈创木醇转化率,(b)TOF值,(c)环己烷产率,(d)H2-TPD图谱,(e)加氢脱氧性能。

 

 

参考文献

Yajie Tian, Haonan Duan, Bofeng Zhang, Siyuan Gong, Zongjing Lu, Lei Dai, Congzhen Qiao, Guozhu Liu, and Yong Zhao. Template Guiding for Encapsulation of Uniformly Subnanometric Platinum Clusters in BetaZeolites Enabling High Catalytic Activity and Stability. Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 21713-21717.



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