缓慢的氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）动力学严重制约了高效、高功率密度金属空气电池的发展与实际应用。由于铁、氮共掺杂碳基催化剂对ORR和OER均具有较好的催化性能和低成本而备受研究人员关注。近期，华东理工大学张新胜教授课题组以PVP和三聚氰胺为前驱体，在自制碳纳米片表面原位生长碳纳米管，制备了含有异质结构的Fe，N共掺杂三维碳纳米片/碳纳米管催化剂（Fe/PVP-M）。结果表明，原位生长的碳纳米片/碳纳米管异质结构提高了Fe/PVP-M催化剂的导电性、形成了多级孔结构，并得到了高含量的具有高活性的吡啶氮、石墨氮、Fe-Nx和 Fe3C结构。
图 1. a) Fe/PVP-M的制备过程示意图；b) Fe/PVP-M的SEM图；c) Fe/PVP-M的TEM图；d) Fe/PVP-M和Fe/PVP的XRD图谱；e）Fe/PVP-M和Fe/PVP的孔径分布。 由于独特的结构特点，Fe/PVP-M在氧还原反应中表现出优异的氧还原反应活性。其中，氧还原反应起始电位为1.008 V，Tafel斜率为86.2 mV dec-1。另外，Fe/PVP-M在析氧反应中同样具有低的起始电位（1.43 V）和相对较高的电流密度。为了验证其实际应用，以Fe/PVP-M为阴极催化剂组装了液态锌空充电电池，并对其性能进行了测试，得到了99.85 mW cm-2的高能量密度。其性能优于商业Pt/C催化剂（62.06 mW cm-2）。在多次充放电循环后，Fe/PVP-M基锌空气电池表现出良好的稳定性。 图 2. a) 所制催化剂的ORR活性；b) Fe/PVP-M，Fe/PVP和Pt/C催化剂的OER活性；c）OER和ORR在催化剂表面的LSV图；d) Fe/PVP-M基锌空气电池及其驱动的LED；e) Fe/PVP-M和Pt/C锌空气电池的能量密度图；f）Fe/PVP-M和Pt/C锌空气电池的循环稳定性测试。 以上结论表明，Fe/PVP-M中高的吡啶N，Fe-Nx，graphic-N和Fe3C含量为ORR和OER提供了更多的活性位点。在生成的碳纳米管和碳纳米片框架结构中产生了大量的中孔和大孔，这些孔暴露了更多的活性位点并促进了O2在框架结构中的扩散。最重要的是碳纳米管和碳纳米片之间产生的特殊异质结构表现出更好的导电性，为ORR和OER提供了更多的反应活性位点. 论文信息： Efficient Oxygen Reduction and Evolution on 3D Fe/N Co-doped Carbon Nanosheet-nanotube Composites with Carbonaceous Heterostructure via in-situ Growth of Carbon Nanotubes Xiangtai T. Zhang, Dr. Shuozhen Z. Hu, Prof. Shigang G. Sun, Prof. Xinsheng S. Zhang ChemNanoMat DOI: 10.1002/cnma.202100410
