1956年，德国高分子科学家Kuhn（库恩）首次提出高分子单链分子内交联，在极稀溶液中，当高分子链处于分离状态时，保证单个高分子链通过分子内交联形成球状胶体，为制备单链纳米颗粒（SCNPs）奠定了理论基础，开启了SCNPs新方向。SCNPs尺寸、微结构、空间组成分布及微环境可调，在新材料、仿酶制剂和精细超结构构筑方面具有广阔应用前景。然而基于库恩思想的交联过程必须在高分子极稀溶液中进行，无法规模SCNPs，否则将出现支化甚至凝胶现象。发展高浓度下高分子单链交联方法学并规模制备SCNPs仍面临挑战。 围绕该关键问题，清华大学杨振忠教授团队首次提出了基于静电作用调控的分子内交联新方法（CCS Chem.2019,1, 407–430），已成为规模制备SCNPs的经典普适方法。基于此，作者进一步结合理论模拟和中子散射实验揭示了静电调控的分子内交联演化过程，首次报导了不含发光基团的荧光型SCNPs及两亲性蝌蚪状的Janus SCNPs，为功能结构的构筑及界面标记功能化提供了新工具。
作者结合中子散射和Coarse-grained model模拟计算等手段对分子内交联制备单链纳米颗粒的结构演化过程进行了深入研究。结果表明：在静电介导作用下，伸展高分子链随交联过程经历了串珠结构到进一步融合进而形成球形的演化过程。 作者对高分子链及静电交联试剂进行理性设计，发现这种交联紧密的SCNPs显示强荧光性质。特别指出，这种SCNPs不含有传统的荧光共轭基团却仍然展现出强的发光性质。拓展到双亲可蝌蚪状Janus SCNPs，实现了液体的乳化并选择性照亮油水界面，为制备新材料和新器件提供了新思路。 论文信息 Scalable Synthesis of Photoluminescent Single-Chain Nanoparticles by Electrostatic Mediated Intramolecular Crosslinking Yue Shao, Yong-Lei Wang, Zian Tang, Zhendong Wen, Chiawei Chang, Chunyu Wang, Dayin Sun, Yilan Ye, Dong Qiu, Yubin Ke, Feng Liu, Zhenzhong Yang Angewandte Chemie International Edition
