水系锌碘电池（AZIBs）凭借其优异的安全性、低成本及环保特点，已成为下一代储能系统的潜在竞争者。然而，电池中碘的氧化还原反应动力学较慢和聚碘离子的穿梭效应仍然是亟待解决的挑战，直接影响了电池的容量和长期循环性能。因此，开发能有效锚定碘物种并促进其转化过程的理想阴极宿主材料，对推动AZIBs技术的发展至关重要。在众多AZIBs阴极碘宿主材料的候选中，多孔有机材料因其结构的分子设计性、独特的孔隙结构以及优异的化学稳定性而备受关注，已被认为是AZIBs中阴极碘宿主的理想选择。

近日，东北师范大学张宁教授、崔凤超副教授和史晓媛博士通过分子工程策略，采用席夫碱反应设计并合成了四种具有不同氮位点密度和分布的共价有机框架（N_x-COF），作为研究AZIBs阴极碘宿主的材料。他们深入探讨了COFs孔壁中氮含量及其分布对AZIBs性能的影响。

   实验和理论研究表明，氮位点与碘之间的相互作用可以有效锚定碘物种，减轻碘的浸出并抑制穿梭效应。同时，氮位点在COFs孔壁内的高密度连续分布，能够显著降低材料的内阻，提升碘物种的氧化还原活性，进一步提高AZIBs的整体性能。

  值得注意的是，与其他多孔材料相比，N4-COF因其高密度及活性氮位点的策略性排列，在性能上表现出更为卓越的优势。I₂@N₄-COF在1 C条件下实现了348 mAh g^-1的超高比容量，约为I₂@N₁-COF的1.8倍；即便在10 C的高倍率条件下，仍能维持272 mAh g^-1的出色比容量，并在经过7000次循环后仍保持80%的容量。该研究不仅突显了富氮COFs作为阴极碘宿主材料的巨大潜力，也为高性能AZIBs电极的开发提供了富有前景的设计思路。

Strategic Nitrogen Site Alignment in Covalent Organic Frameworks for Enhanced Performance in Aqueous Zinc-Iodide Batteries

Dr. Liying Yin, Xiaoyu Guo, Junfang Hu, Kaimeng Yan, Dr. Lin Liu, Dr. Xiaoyuan Shi, Prof Fengchao Cui, Prof. Guangshan Zhu, Prof. Ning Zhang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202423265