on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">基于具有相对良好光稳定性的无机半导体颗粒光催化全水分解(OWS)是实现可扩展且经济可行的太阳能制氢以解决能源和环境相关问题的最有前景的方法之一。为了实现高太阳能-氢气(STH)转换效率，有必要提高光催化OWS在宽光波长范围内的量子效率。然而，增加可见光利用率通常伴随着光生载流子驱动力的降低，使电荷分离变得极其困难。因此，非常需要精确地设计和修饰具有有效可见光利用的光催化剂以促进水氧化。在这项研究中，中科院大连化物所章福祥和李灿院士等通过在BiVO4上进行双助催化剂(Ir和FeCoOx)原位光沉积，解决了BiVO4缓慢的水氧化问题，并重点研究了助催化剂的局部结构和促进水氧化的机制。
实验结果和理论计算表明，在BiVO4的{110}面上原位形成FeOOH和CoOOH(记为FeCoOx)的纳米复合材料不仅降低了光催化水氧化的吉布斯自由能，与常用的CoOx助催化剂相比，双助催化剂对光生电子的分离和转移也有更好的促进作用。此外，研究人员发现原位沉积在BiVO4的{010}面上的Ir助催化剂表现出优异的[Fe(CN)6]3-离子还原能力。使用[Fe(CN)6]3-/4-作为氧化还原介体和ZrO2/TaON或MgTa2O6-xNy/TaON作为析氢光催化剂构建Z型OWS系统。基于新型双助催化剂的晶面选择性负载，O2在BiVO4上的析出速率显着提高，并且该系统在420 nm处的AQE为12.3%，STH为0.6 %。该工作证明了开发合适的助催化剂以增强界面电荷分离和表面水氧化动力学在促进太阳能转换方面的重要性和有效性。Unraveling of Cocatalysts Photodeposited Selectively on Facets of BiVO4 to Boost Solar Water Splitting. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-28146-6
