on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">电化学CO2还原为可持续生产有价值的化学品和燃料提供了一条有效途径。串联催化剂能够在互补的活性位点上实现连续的CO2到CO和CO到多碳(C2+)产物转化，从而产生高C2+法拉第效率(FE)。但是，目前的串联催化剂表现出对CO中间体的不良吸附，这会降低C2+FE。在这里，美国辛辛那提大学邬静杰和劳伦斯伯克利国家实验室Adam Z. Weber等设计了分段式气体扩散电极(s-GDE)，以实现提高电催化CO2还原为C2+的选择性。通过优化Cu和Ag在Cu/Ags-GDE中的相对长度和负载，研究人员最大限度地提高了CO在Cu CL段的停留时间，与非分段Cu/AgGDE相比，CO利用率提高300%；研究人员发现利用优化的Cu：Ag面积比为1.00：0.05的电极，jC2+相对于纯Cu增加250%。此外，通过一个二维连续介质模型验证了CL面积比、停留时间和进料流速对*CO表面覆盖度对jC2+增强的影响。采用s-GDE和Cu/Fe-N-C串联CL，在jC2+超过1 A cm-2的条件下，C2+产物的FE达到90%，CO2-C2H4转化的半电池能源效率为40.1%。本研究中采用的s-GDE结构为CO2电解工业系统的应用提供了独特的机会；除了实现了较高的C2+ FEs电流密度和相对较低的银负载外，本研究还利用沿通道梯度来提高串联催化剂中CO的利用率，这些下游浓度梯度将在采用更大电极大规模降低CO2的工业系统中更明显。Highly Selective and Productive Reduction of Carbon Dioxide to Multicarbon Products via In Situ CO Management using Segmented Tandem Electrodes. Nature Catalysis, 2022. DOI: 10.1038/s41929-022-00751-0
